低温钴锰基和两段式SCR催化剂的制备及其脱硝性能研究

来源 :北京林业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cherrydarling
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随着我国石油资源短缺的日益加剧,柴油车由于其动力强劲,油耗低等优点受到重视,有效地减少柴油车尾气中的NOx排放已是一项十分紧迫的任务。NOx的选择性催化还原技术(SCR)最有希望大规模应用于柴油车脱硝领域的技术。由于柴油车尾气温度范围宽,一种催化剂难以在宽温度范围内有效地去除NOx,故本研究分别采用共沉淀法和水热合成法制备了低温类水滑石衍生催化剂和中高温Cu-SSZ-13分子筛催化剂,将两种材料用涂覆的方式分别负载到堇青石蜂窝陶瓷的表面,通过煅烧得到两种蜂窝状催化剂;将两段整体式催化剂组合,对其进行相应的性能测试,挑选出性能良好的两段式SCR整体式催化剂。本课题通过调整类水滑石层板中金属元素的构成和比例,制备出具有良好的低温脱硝性能和热稳定性的Cey/Co1Mn0.5Al0.5Ox类水滑石衍生NH3-SCR催化剂,优选的Ce0.5/Co1Mn0.5Al0.5Ox催化剂在低温段(100-250 oC)具有接近100%的NOx转化率,即使煅烧温度为700 oC,仍能保持较高的活性。对堇青石载体进行涂覆,当催化剂用量为3g、水胶比为10:4,涂覆3次时涂覆率达到了16.6 wt%,制备出整体式催化剂具有最优的低温活性,在200 oC时NOx去除率达到了93.5%。对于通过水热合成的Cu-SSZ-13中高温段催化剂,使用离子交换法进行后处理,离子交换时间越长,催化剂中的Cu含量越低,结果表明较低的Cu含量有利于提升催化剂的高温活性,当交换时间为48 h时,催化剂在500 oC时NOx转化率达到83.2%。将两段蜂窝状催化剂进行组合,结果表明,高温段催化剂在前,低温段催化剂在后的组合方式在100-500 oC范围内具有较好的NOx去除率。对Ce0.5/Co1Mn0.5Al0.5Ox和Cu-SSZ-13催化剂进行了XRD、BET、SEM、SO2/NH3-TPD及H2-TPR表征来分析其物理化学性质。将两种整体式催化剂进行组合使其发生组合作用,拓宽其温度窗口,为我国柴油车尾气脱硝提供技术支撑,进一步推广柴油车的广泛应用,促进社会和经济的可持续发展。
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