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对石墨烯进行一定程度的改性是开发和实现其应用不可或缺的步骤。化学方法可能是最好的方法之一,目前,基于化学改性的石墨烯开发的触摸屏、超级电容、光电器件等应用已经取得了巨大的突破,越来越多的人们开始尝试通过化学的方法改善石墨烯的某一处或几处不完美之处,探索石墨烯在更多领域的应用。在实现其广泛应用的道路上,高质量石墨烯的可控制备同样是一个急需解决的问题。 本文在铜基CVD法石墨烯制备技术基础上,利用同位素标定及Raman、SEM等表征技术,在石墨烯生长机理、大面积双层石墨烯以及单晶石墨烯的可控制备方面做了一系列工作。首先在低甲烷高氢气流量条件下制备尺寸达328um的单晶石墨烯;其次,通过电化学抛光获得光滑的铜箔表面,在该铜箔表面制备出毫米级别的大单晶石墨烯,观察到“盒子状”铜箔内外表面石墨烯生长的关联性,结合同位素标定对该现象进行了解释,即生长过程中碳原子在铜箔上发生了渗透行为;在上述发现之后,本文通过控制铜箔内表面石墨烯尺寸成功制备出了双层覆盖率达78%的大面积石墨烯;最后,本文对石墨烯制备的“种子”外延法进行了研究,发现通过控制“种子”浓度可以有效控制石墨烯“岛”的尺寸,并能制备出晶向一致的石墨烯。 另一方面,本文通过氟化氙和花菁对石墨烯表面掺杂进行了一定深度的研究。利用氟化氙易挥发的热点,通过加热获得氟化氙蒸汽,在真空中与加热的石墨烯进行反应,探讨了单层、AB堆叠及非AB堆叠双层石墨烯氟化后的拉曼谱,提出了一种辨别双层石墨烯堆叠方式的手段;在相同反应条件、不同样品上同时实现了C-F“半离子键”和共价键的氟化石墨烯,成功表征了“半离子键”氟化石墨烯电阻随氟化时间的“L”型特征曲线。最后,本文对紫外光诱导下花菁对石墨烯的可控掺杂进行研究,首次论证了荧光类有机物作为掺杂剂在石墨烯紫外光响应器件应用方面的可能性。