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化石燃料的大量使用和机动车广泛普及,导致大量空气污染物如氮氧化物(NO_x)排放,从而形成酸雨和光化学烟雾等严重威胁着人类健康和生态环境,因此高效脱除NO_x倍受关注。本论文以提高氨选择催化还原氮氧化物(NH3-SCR)催化剂低温活性为研究目标,采用无模板剂法合成的Beta分子筛(Si/Al=9)作为载体,通过无水条件下铁改性,构建了具有优异低温NH3-SCR脱硝性能的Fe-Beta-9催化剂,并且该催化剂与常规模板法合成的Beta分子筛(Si/Al=19)负载Fe催化剂相比,具有更好的抗水热老化性能以及抗S02中毒性能,展现了其作为新型低温NH3-SCR脱硝催化剂的潜在应用前景。本论文获得了如下研究结果：(1)制备了以无模板法合成的Beta分子筛(Si/Al=9)及常规模板法合成的Beta分子筛(Si/Al=19)为载体负载Fe催化剂,通过EPR. UV-Vis、57Fe MOssbauer、 NMR等多种分析表征手段对不同载体上的Fe物种的物理化学状态进行了表征；将上述表征结果与其NH3-SCR脱硝性能相关联,研究了Fe-Beta催化剂的NH3-SCR脱硝反应的构效机制。结果表明,Fe-Beta-9催化剂与Fe-Beta-19催化剂相比,Fe-Beta-9催化剂表现出更好的低温NH3-SCR脱硝催化性能。在500 ppm NO,500 ppm NH3,10% O2,平衡气为N2的气氛中,GHSV=80000 h-1反应条件下,125℃时Fe(2.1)-Beta-9催化剂的NO转化率为33%；150 ℃ NO转化率为60%；200℃～500℃温度范围之内NO转化率均超过90%。对分子筛中负载Fe物种的物理化学状态表征结果表明,Fe物种按分散程度划分,有三种主要分散状态： (i)位于分子筛离子交换位上的孤立Fe物种；(ii)簇状Fe物种： (iii)聚集的FeO,物种。随着Fe含量的增加,分子筛中Fe物种的聚集程度增加。在相同Fe含量的Fe-Beta-9和Fe-Beta-19催化剂上,Fe-Beta-9催化剂中孤立Fe3+物种的量多于Fe-Beta-19催化剂,这与Beta-9分子筛提供更多的阳离子交换位有关。将NO转化率与Fe物种的定量表征结果相关联发现,孤立的Fe物种的量增加,NO转化速率线性增加,说明了孤立的Fe物种对低温NH3-SCR脱硝反应的催化作用。在抗S02中毒实验中,在相同的测试条件下,Fe-Beta-9催化剂表现出比Fe-Beta-19催化剂更优异的在含H20和S02气氛下的脱硝稳定性。(2)选取Fe(2.1)-Beta-9和Fe(2.3)-Beta-19催化剂作为考察对象,用10%H2O/Ar在750℃和850℃分别进行了水热老化处理,考察了水热老化后Fe(2.1)-Beta-9和Fe(2.3)-Beta-19催化剂的NH3-SCR脱硝反应性能和相关结构变化。结果表明,Fe(2.1)-Beta-9比Fe(2.3)-Beta-19催化剂具有更好水热稳定性。750℃水热处理对催化剂的催化活性影响较小,但经850℃水热处理后催化剂催化活性下降明显。表征结果表明,850℃水热处理使分子筛骨架脱铝,孤立的Fe物种的量减少,Fe物种发生明显的聚集,是其NH3-SCR脱硝反应性能下降的原因。一定温度下水热老化处理对Fe(2.1)-Beta-9催化剂的抗硫稳定性有促进作用。(3)通过对无模板法合成的Beta-9母体分子筛脱铝处理,获得Si/Al比分别为22和36的分子筛即Beta-22和Beta-36分子筛。将Beta-22和Beta-36分子筛铁改性制备了Fe(2.3)-Beta-22和Fe(2.3)-Beta-36催化剂,并用于NH3-SCR脱硝反应,考察了NH3-SCR脱硝反应气氛中CO2、H20及SO2等组分对Fe(2.3)-Beta-22和Fe(2.3)-Beta-36催化剂NH3-SCR脱硝反应性能的影响,结果表明：与Fe(2.1)-Beta-9催化剂相比,Fe(2.3)-Beta-22和Fe(2.3)-Beta-36催化剂的NH3-SCR脱硝活性在低温区和高温区出现下降,水热老化后的特别经850℃水热老化10小时的Fe(2.3)-Beta-22和Fe(2.3)-Beta-36催化剂的低温活性下降更为明显,这说明与Fe(2.1)-Beta-9催化剂相比,Fe(2.3)-Beta-22和Fe(2.3)-Beta-36催化剂的水热稳定性明显下降。Beta-9母体分子筛提高Si/Al比之后,能够交换到分子筛阳离子位上的孤立Fe物种的量减少,聚集的Fe物种的量增加,是Fe(2.3)-Beta-22和Fe(2.3)-Beta-36催化剂NH3-SCR反应性能下降的原因。同时Beta-9分子筛脱铝处理使分子筛骨架稳定性下降,Fe(2.3)-Beta-22和Fe(2.3)-Beta-36催化剂在水热处理过程中更易于骨架脱铝,孤立Fe物种的量减少,使水热老化后的Fe(2.3)-Beta-22和Fe(2.3)-Beta-36催化剂的活性下降。