含脂肪链共聚酰亚胺纤维的干法制备及其性能

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聚酰亚胺(PI)是指分子主链中含有酰亚胺基的一类高性能聚合物材料。由于分子结构的特点,聚酰亚胺具有高的力学性能和很好的热稳定性,在航空航天、军事和环境防护等领域具有广泛的应用前景。但是由于聚酰亚胺本身的刚性以及分子链强烈的相互作用,造成聚合物难以溶解和熔融而导致加工困难,以及纤维制备过程中尚有很多问题有待解决,影响了纤维的规模化制备。PI纤维在国内外曾有过广泛的研究,但是由于成本和技术原因,目前工业化产品只有P84纤维。改善PI纤维的可纺性,兼顾纤维的力学性能和热性能,从而为规模化制备聚酰亚胺纤维提供理论与技术基础,显得很有意义。本论文采用三元共聚的方法分别将第三单体1,6-已二胺(HDA)引入到均苯四酸二酐(PMDA)和4,4’-二氨基二苯醚(ODA)反应体系中,合成了共聚聚酰胺酸(PAA)溶液,讨论了聚合条件对合成产物特性粘数的影响,得到的聚酰胺酸特性粘度在0.84-1.99dL/g,通过梯度升温法将聚酰胺酸转变为聚酰亚胺。用红外光谱(FTIR)对产物的分子结构进行了分析,并讨论了柔性二胺的引入量对材料的热性能和动态力学性能的影响。聚酰胺酸的热酰亚胺化是一个随着温度的升高逐渐脱水环化生成酰亚胺结构的过程。采用升温FTIR跟踪记录了聚酰胺酸的热环化过程中特征基团吸收峰随时间和柔性二胺引入量的变化,研究表明柔性基团的引入提高了环化速率,加快了酰亚胺化反应过程,有利于纤维的成型。以三元共聚的聚酰胺酸溶液为纺丝浆液,采用干法纺丝成形技术纺制出性能较为稳定的前驱体纤维,并通过高温环化反应转化为聚酰亚胺纤维。对制得的PAA纤维进行了红外、元素分析以探讨其成型过程中结构的变化。在热酰亚胺化处理中,研究了热处理温度、热处理氛围(真空和空气)、施加张力等因素对所得的PI纤维性能的影响。同时通过力学性能测试、扫描电镜观察(SEM)、差示扫描量热分析(DSC)、热失重分析(TGA)、X射线衍射分析(XRD)等,对PAA和PI纤维的结构与性能进行了测试和表征。研究结果表明,当HDA/ODA配比为2/8时,PI纤维可以获得较好的力学性能,其强度和模量可以分别达到5.1cN/dtex,76cN/dtex,同时所得共聚系列PI纤维具有较优异的热性能,其热分解起始温度可达到460℃,玻璃化转变温度为334℃,具有良好的加工性能和使用性能。
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