【摘 要】
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近年来,随着便携式和可穿戴柔性电子设备的迅猛发展,人们对灵活、轻便、高性能但是低成本的储能设备的需求日益增长。其中,柔性超级电容器作为电化学储能设备,因具有高电容、长寿命、低成本等优点而广受学术界和工业界的关注。电极材料是影响超级电容器电化学性能的关键因素,在众多超级电容器材料中,过渡金属硫化物尤其是Ni基硫化物因具有较高的理论电容、资源丰富和价格低廉等优点被广泛应用于超级电容器的研究。但是硫化物
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近年来,随着便携式和可穿戴柔性电子设备的迅猛发展,人们对灵活、轻便、高性能但是低成本的储能设备的需求日益增长。其中,柔性超级电容器作为电化学储能设备,因具有高电容、长寿命、低成本等优点而广受学术界和工业界的关注。电极材料是影响超级电容器电化学性能的关键因素,在众多超级电容器材料中,过渡金属硫化物尤其是Ni基硫化物因具有较高的理论电容、资源丰富和价格低廉等优点被广泛应用于超级电容器的研究。但是硫化物也存在着导电性不够高,以及在充放电过程中,结构容易坍塌的问题,进而导致其电化学性能仍然不够理想。因此,为了解决以上问题,可以选择导电性良好的基底作为镍硫化物的支撑基底,在防止活性材料团聚的同时降低电极材料内阻进而提高其电化学性能。相比于其他导电碳基底,例如石墨烯、有机金属框架（MOF）、导电聚合物等,Ti3C2Tx不仅具有较高的导电性,还具有比表面积大、稳定性强、亲水性好、柔性好和表面官能团丰富等优点,因而Ti3C2Tx是硫化物的理想导电基底之一。为制备柔性高性能超级电容器,本文将Ti3C2Tx悬浮液直接滴加在碳布上,并将其分别作为Ni S2和Ni Co-S的柔性基底,利用两步水热法成功的在Ti3C2Tx表面合成了分布均匀的Ni S2或Ni Co-S纳米片,获得了Ni S2/Ti3C2Tx/CC和Ni Co-S/Ti3C2Tx/CC复合电极。并利用SEM、XRD、XPS、EDS对复合电极的形貌、结构和成分进行了分析;利用CV、GCD、EIS系统的研究了电极材料的电化学性能,并封装获得了相应的柔性全固态超级电容器,对复合电极及器件的柔性进行了测试,对器件的实际应用进行了探索。主要研究结果如下:（1）通过LiF+HCl刻蚀Ti3Al C2得到的Ti3C2Tx纳米片成褶皱状,且因为Ti3C2Tx和碳布的亲水性,Ti3C2Tx能够很好的包裹在碳布上。Ni S2、Ni Co-S纳米二维纳米片垂直于基底、相互交联,组成了多孔网络结构,这种结构稳定性好,能够有效的缓解充放电过程中活性材料因体积膨胀而造成的结构崩塌等问题。有利于电化学稳定性以及离子和电子的传输。此外,高导电性Ti3C2Tx的添加,还降低了电极材料的电阻,从而有利于电化学反应的进行。（2）添加Ti3C2Tx后,Ni基硫化物复合电极的电化学性能得到明显提升,具体如下:Ni S2/CC的比电容(电流密度为2 A g-1)从847 C g-1增至1214 C g-1,倍率性能(2 A g-1-20 Ag-1)从48%增至63%,循环性能(20 A g-1的电流密度下循环2000圈)从42%增至83%。Ni Co-S/CC电极的比电容(电流密度为2 A g-1)从908 C g-1增至1690 C g-1,倍率性能(2 A g-1-20 Ag-1)从42%增至66%,循环性能(10 A g-1的电流密度下循环5000圈)从50%增至82%。（3）以活性炭为负极,PVA/KOH为凝胶电解质,并分别以Ni S2/Ti3C2Tx/CC和Ni Co-S/Ti3C2Tx/CC为正极组装了全固态非对称电容器Ni S2/Ti3C2Tx/CC//AC和Ni Co-S/Ti3C2Tx/CC//AC,在功率密度为800 Wkg-1时,两种器件分别显示出58 Wh kg-1和62 Wh kg-1高能量密度。（4）分别对Ni S2/Ti3C2Tx/CC和Ni Co-S/Ti3C2Tx/CC//AC电容器进行了柔性性能测试,研究结果均表明我们采用此方法制备的电极在不同弯折角度及不同状态（平坦、折叠、扭曲和蜷曲）下均保持了良好的电化学稳定性,两个串联的器件成功点亮了LED灯。综上所述,本文通过简单的两步水热法在Ti3C2Tx包裹的碳布上生长Ni S2和Ni Co-S,分别制备了Ni S2/Ti3C2Tx/CC和Ni Co-S/Ti3C2Tx/CC电极及相应的柔性全固态非对称超级电容器,系统讨论了Ti3C2Tx的加入对Ni S2和Ni Co-S电化学性能的影响,合成的Ni基硫化物/Ti3C2Tx/CC柔性电极及器件具有优异的超电性能,这些研究结果为Ni基柔性电容器的性能提升提供了重要的参考价值。
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