20世纪60年代出现的燃料电池是一种直接将化学能转化为电能的绿色装置。其中质子交换膜燃料电池属于低温燃料电池,由于其具有启动快、绿色环保、寿命持久、高功率和能量密度等优点,在各种中小型发电装置及携带电源等方面呈现出广阔的应用前景。阴极氧还原反应控制燃料电池中的能量转化速度,所以阴极催化剂成为燃料电池研究的热点。目前,广泛使用,性能较好的燃料电池阴极催化剂是碳载铂及铂合金催化剂,但由于这些贵金属价格昂贵制约了低温燃料电池的商业化进程。所以开发价格低廉、催化性能良好的非贵金属氧还原催化剂成为推动低温燃料电池发展的重要使命。本文采用经典的纳米灌注的方法,设计合成了石墨化有序介孔铁-氮-碳、钻-氮-碳材料,同时研究了材料催化氧还原的活性及氧还原催化反应机理。主要创新性研究工作如下：1.利用两步法,先制备出具有二维六方结构的SBA-15,以其作为硬模板,邻菲罗啉为氮源和碳源,然后以醋酸钴作为金属前躯体,以乙醇为溶剂,利用溶液浸渍挥发的方法,将前躯体带入SBA-15的介孔孔道形成二者的复合物,然后将其干燥并置于高纯氮气氛围中,分别在700℃、80℃C、900℃热处理,除去模板剂后得到了不同的钴-氮-碳材料。经氧还原催化活性研究表明800℃热处理的材料在碱性电解液中氧还原电催化活性最好。利用同样的制备方法,在900℃热处理,制得有序介孔氮-碳材料；然后以其为载体,氯化铁为金属前躯体,同样温度热处理,制备出铁-氮-碳材料。利用循环伏安法和旋转圆盘电极技术对同样温度热处理的有序介孔氮-碳、钴-氮-碳、铁-氮-碳材料进行测试,结果表明在碱性电解液中,铁-氮-碳材料的氧还原催化活性最好,起始电位与商用Pt-C相近,动力学电流密度比其大。钴-氮-碳的氧还原催化活性比氮-碳的好。经过XPS分析,金属元素的加入对提高吡啶型氮的含量有很大帮助,进而提高其氧还原电催化活性。2.以SBA-15为硬模板,四吡啶基卟啉和邻菲罗啉作为碳源和氮源,醋酸钴为金属前躯体,乙酸为溶剂,利用乙酸挥发把前躯体引入介孔孔道,然后将干燥的复合物在高纯氮气下,分别在700℃、800℃、900℃热处理。得到不同温度热处理的有序介孔钴-氮-碳材料。采用XRD粉末衍射、透射电镜图片和氮气吸附-脱附曲线等表征手段,证明了材料是石墨化的有序介孔结构。分别在酸性和碱性电解液中研究了所制备材料的电催化活性,结果表明,所制备材料在碱性电解液中的氧还原电催化活性更好。并通过旋转圆盘电极技术进一步研究了碱性电解液中氧还原反应机理。结果显示在碱性电解液中,700℃热处理的材料氧还原催化活性最好,接近4e反应过程,且随热处理温度的升高,材料的耐久性增强。3.以三维立方结构的KIT-6为硬模板,乙二胺和四氯化碳作为碳源和氮源,不同量的乙酰丙酮铁作为金属前躯体,在800℃氮气氛围下,热处理4小时,除去模板剂后,得到铁-氮-碳材料。通过XRD粉末衍射、氮气吸附-脱附曲线、热重测试、红外光谱等测试手段,证明制备的铁-氮-碳材料具有石墨化有序介孔结构。利用循环伏安测试和旋转圆盘电极技术对其氧还原催化活性和机理进行研究。实验结果表明在碱性电解液中含铁量越高,氧还原反应越接近4e过程,氧还原催化活性越高,无论在酸性还是碱性电解液中,石墨化有序介孔铁-氮-碳材料的耐久性都比商用Pt-C的高。综上所述,本文提出了一种制备非贵金属-氮-碳材料的新方法。利用这个方法,通过选择碳源,氮源和非贵金属前躯体在介孔孔道内进行控制热解组装,可制备石墨化有序介孔非贵金属-氮-碳高效阴极氧还原催化材料。此种方法利用的原材料资源丰富,价格低廉,制备出的材料比表面积大,活性位密度高,电催化活性与商用Pt-C相近,耐久性和抗甲醇性都优于商用Pt-C,具有潜在的商用价值。