【摘 要】
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自2013年以来,我国环境空气质量持续改善,但以臭氧和细颗粒物为特征的区域复合型大气污染形势依然严峻。挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds,VOCs）作为PM2.5和O3的重要前体物,严重影响大气环境质量以及人民身体健康。催化氧化技术具有降解效率高、二次污染少等优点,被认为是最有效和经济可行的技术之一,设计与合成低温高效的催化剂是提升催化氧化技术效能的研究重点。本
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自2013年以来,我国环境空气质量持续改善,但以臭氧和细颗粒物为特征的区域复合型大气污染形势依然严峻。挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds,VOCs）作为PM2.5和O3的重要前体物,严重影响大气环境质量以及人民身体健康。催化氧化技术具有降解效率高、二次污染少等优点,被认为是最有效和经济可行的技术之一,设计与合成低温高效的催化剂是提升催化氧化技术效能的研究重点。本文以负载铂的锰基催化剂为研究体系,制备了不同合成方法、不同载体的Pt/Mn3O4催化剂,探究了催化剂最佳的合成方法载体与性能成因,并对其催化氧化甲苯的反应机制进行了深入探究,研究了Pt,晶格氧,气相氧等不同反应要素各自发挥的作用。主要内容与结论如下:（1）分别采用硼氢化钠还原法、乙二醇还原-吸附法以及浸渍法制备了三种Pt/Mn3O4催化剂。相比另外两种方法制备的催化剂,采用硼氢化钠还原法制备的Pt/Mn3O4-S催化剂展现出最佳的甲苯催化氧化活性,在191℃即可达到90%的甲苯转化率。该催化剂拥有最优异的甲苯催化氧化性能可能是由于其具有最佳的低温还原性能以及最高的表面吸附氧物种比例。（2）分别采用两步还原法制备的Mn3O4-R与商业的Mn3O4-C作为载体,通过硼氢化钠还原法制备了Pt/Mn3O4-R与Pt/Mn3O4-C催化剂,研究了载体效应对于Pt/Mn3O4催化剂性能的影响。一系列的表征结果说明载体的性质能影响Pt/Mn3O4催化剂的Pt分散度、低温还原性能与表面氧空位,从而影响催化剂的甲苯催化氧化性能。转换频率值（Turnover Frequency,TOF）的计算结果表明,在Pt/Mn3O4催化氧化甲苯的反应中,主要活性位点是表面氧空位而不是催化剂表面暴露的Pt。（3）甲苯程序升温脱附、甲苯程序升温表面反应和原位傅里叶变换红外光谱的结果表明,在Pt/Mn3O4-R催化氧化甲苯的过程中,Pt/Mn3O4-R催化剂上的甲苯氧化遵循Mars-van Krevelen（MVK）机理,甲苯氧化的路径可能是甲苯→苯甲酸→碳酸盐→CO2。此外,通过一系列的原位傅里叶变换红外光谱实验,我们推测在180-190℃的温度下,碳酸盐类物质的分解很可能是Pt/Mn3O4-R催化剂表面上甲苯氧化的速率控制步骤。
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