Mg（NH2）2-2LiH体系储氢材料具有约5.6 wt%的可逆储氢容量,是当下最有可能实现大规模实用化的储氢材料之一,但该体系较高的动力学壁垒导致其不能满足车载用氢的要求。鉴于以上原因,本文将从动力学和热力学性能调控着手,结合有机钾盐和协同催化方面的考虑,详细研究了C4H9OK和KSiH3对该体系催化改性的作用机理。有机钾盐C4H9OK的添加显著提高了Li-Mg-N-H体系的储氢性能且有效降低了反应的操作温度。Mg（NH2）2-2LiH-0.08C4H9OK样品具有最佳的综合储氢性能,该样品的放氢容量为4.84 wt%,起始放氢温度低至70℃,较原始样品降低了60℃。且在150℃下保温50 min即可迅速放出3.82 wt%的氢气。此外,C4H9OK对体系的吸氢性能也有明显的改善效果,Mg（NH2）2-2LiH-0.08C4H9OK样品在130℃完全放氢后,初始吸氢温度低至50℃,且150℃时接近完全氢化;120℃等温条件下可在50 min内快速吸收4.11 wt%的氢气,表现出良好的可逆吸氢性能。该体系表观活化能和反应焓变的降低、放氢反应动力学和热力学的改善是样品吸放氢温度降低的原因。机理分析发现,180℃之前,C4H9OK对该体系的放氢起到催化改性作用,进一步升高温度,C4H9OK将会分解并参与放氢反应最终生成Li3K（NH2）4。通过气固反应法成功制备了高纯度的KSiH3合金。KSiH3的添加可显著提高Li-Mg-N-H体系的储氢性能,结合放氢量和放氢温度等方面考虑,0.05 mol KSiH3为最佳添加比例。Mg（NH2）2-2LiH-0.05KSiH3样品的可逆储氢量达到5.08 wt%,起始放氢温度低至75℃,130℃等温条件下的放氢速率是原始样品的17倍。后续的动力学研究发现,第一步反应的表观活化能为85.6 k J/mol,较原始样品降低了23.7 wt%。在130℃完全放氢后,Mg（NH2）2-2LiH-0.05KSiH3样品的起始吸氢温度仅为60℃,升温至150℃时已完全氢化。此外,二次放氢结果显示,200℃随温吸氢后的Mg（NH2）2-2LiH-0.05KSiH3样品仍然具备良好的储氢性能,未明显表现出类似其他K基添加剂一样的高温失效现象。结合结构分析和机理研究发现,KSiH3在球磨时会发生分解,生成KH和非晶态Si单质,其中生成的KH在第一个放氢阶段起到催化作用,随着温度的升高,KH参与了反应最终生成Li3K（NH2）4,而Si则能抑制放氢产物Li2Mg N2H2发生晶型转变,减缓K基催化剂的高温失效现象。鉴于Mg（NH2）2-2LiH-0.05KSiH3样品良好的可逆储氢性能,对其进行循环性能测试。为进一步探究K和Si元素的作用,在相同条件下,选择Mg（NH2）2-2LiH样品和Mg（NH2）2-2LiH-0.05KH样品作为参比样。结果显示,添加0.05 mol KSiH3样品在循环过程中一直保持着较低的吸放氢温度,且10个循环的储氢容量保持率高达98.1%,平均每个循环的衰退量仅0.009 wt%;而原始样品和KH掺杂样品的容量保持率分别为57.7%和77.7%。由循环吸放氢样品的物相分析可知,Mg（NH2）2-2LiH-0.05KSiH3样品的循环吸放氢较为彻底,基本不存在中间产物（Li2Mg2N3H3、Li NH2）;而原始样品和KH掺杂样品则存在较多的中间产物。SEM和EDS结果显示,Mg（NH2）2-2LiH-0.05KSiH3样品颗粒尺寸较小,K和Si元素的分布也比较均匀,这也是该样品循环稳定性比较好的原因之一。通过对比添加0.05 mol KH样品可知,Mg（NH2）2-2LiH-0.05KSiH3样品球磨后生成的KH主要起到降低吸放氢温度的作用;而Si元素则更侧重于保持催化剂活性的作用,在两者的协同作用下使其成为一个吸放氢温度较低,循环性能稳定的储氢体系。