【摘 要】
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随着不可再生化石能源的大量消耗,环境污染和资源短缺的问题日益严重;大规模开发储能系统对环境保护和能源储存至关重要。可充电锂离子电池（LIBs）在消费电子市场具有广泛的应用,并逐渐应用于清洁能源存储和电动汽车领域。然而,目前的LIBs使用易燃液态电解质和聚合物隔膜,容易发生热失控而引起严重的安全问题。此外,经过三十年的电池技术发展,以石墨为负极的液态LIBs的能量密度已经接近其理论上限,难以实现进一
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随着不可再生化石能源的大量消耗,环境污染和资源短缺的问题日益严重;大规模开发储能系统对环境保护和能源储存至关重要。可充电锂离子电池（LIBs）在消费电子市场具有广泛的应用,并逐渐应用于清洁能源存储和电动汽车领域。然而,目前的LIBs使用易燃液态电解质和聚合物隔膜,容易发生热失控而引起严重的安全问题。此外,经过三十年的电池技术发展,以石墨为负极的液态LIBs的能量密度已经接近其理论上限,难以实现进一步的提升。固态锂金属电池（SSLMBs）通过以固态电解质替代液体电解质和隔膜,以金属锂负极取代石墨基负极,被认为是克服安全问题和提高能量密度最有希望的策略之一。其中,石榴石型固态电解质Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）由于其较高的离子电导率和良好的稳定性备受青睐。但是LLZTO固态电解质的实际应用受限于较差的固固界面接触、负极体积变化和锂枝晶生长等问题。因此,本文为解决固态锂金属电池中负极与LLZTO电解质的界面相容性问题提出了两种研究策略,主要研究内容如下:首先,通过固相反应法成功制备出LLZTO固态电解质。通过熔融态金属锂与Ca F2的原位合金化反应,成功合成了含有Ca Li2和Li F的复合金属锂负极。结果显示,锂负极与LLZTO之间的界面接触明显改善,界面电阻显著降低至12.9Ωcm~2。该复合金属锂负极具有优异的电化学性能,其固态锂-锂对称电池的临界电流密度高达0.8 m A cm?2,而且可以在0.1 m A cm?2电流密度下循环1000小时,在0.3 m A cm?2电流密度下循环580小时。进一步以Li Fe PO4（LFP）为正极组装的全电池可以在0.3C下循环125次,并具有70.9%的容量保持率。为了进一步提升电化学性能,本文采用原位合金化反应制备了具有高离子电导率和强界面润湿性的复合金属锂负极。通过熔融态金属锂与Al F3和Al N反应,成功构筑含有锂铝合金、Li3N和Li F的复合金属锂负极。以此为负极组装的固态对称电池的界面电阻显著降低至1.7Ωcm~2,临界电流密度增至1.1 m A cm?2,在0.1 m A cm?2电流密度下稳定循环3500小时,在0.3 m A cm?2电流密度下循环980小时,甚至可在0.5 m A cm?2电流密度下循环300小时。以Li Fe PO4（LFP）为正极组装的全电池在0.5C下循环100次后的容量保持率为80%。以Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2（NMC811）为正极所装配的全电池可以在0.2C下循环100次,并具有71.7%的容量保持率。
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