【摘 要】
：
中国政府提出2030年前碳排放达到峰值、2060年前实现碳中和的目标。减少碳排放可以通过增加燃料的使用效率和CO2的再利用技术实现。固体氧化物电解池（solid oxygen electrolysis cell,SOEC）是一种可以将电能转化为化学能的装置,具有能量密度高、转化效率高、无污染的优点。SOEC的应用能解决清洁能源生产和使用之间空间不匹配的问题,以及化石燃料获取和使用带来的环境问题。受
论文部分内容阅读
中国政府提出2030年前碳排放达到峰值、2060年前实现碳中和的目标。减少碳排放可以通过增加燃料的使用效率和CO2的再利用技术实现。固体氧化物电解池（solid oxygen electrolysis cell,SOEC）是一种可以将电能转化为化学能的装置,具有能量密度高、转化效率高、无污染的优点。SOEC的应用能解决清洁能源生产和使用之间空间不匹配的问题,以及化石燃料获取和使用带来的环境问题。受到电极、电解质等关键材料的限制,SOEC技术的发展与应用面临极大挑战,例如:电极表面严重的碳沉积、电极自身不稳定易发生氧化还原等。本论文的主要目的是设计和开发高活性的阴极材料,获得可以直接、高效和稳定地电解H2O或CO2的SOEC。本研究中Fe基钙钛矿La0.55Sr0.45Fe O3（LSF）作为电解H2O和CO2的阴极材料,通过对该材料体相掺杂、表面浸渍金属催化剂等多种方法进行优化,获得性能优异的阴极材料。第一、二章主要介绍了SOEC技术发展对能源发展、环境污染问题具有重要影响。在对SOEC电池做了简要介绍后提出本论文的研究目的、内容和技术路线。第三章研究中发现:在空气中合成的La0.55Sr0.45Fe0.85Mo0.15O3（LSFM）钙钛矿表面发现少量的Sr Mo O4存在;LSFM钙钛矿B位上掺杂的Mo6+阳离子能在电解条件下被快速还原为Mo4+,对Fe~0的析出具有促进作用;在LSFM作为阴极电解CO2过程中,发现掺杂Mo能阻止Sr Ox或Sr CO3的产生,更易形成（La,Sr）2（Fe,Mo）O4的Ruddlesden-Popper（R-P）相。通过DFT计算,发现Mo的掺杂对突破反应的能垒、吸附CO2和解离CO的最终势能具有优势。LSFM阴极材料在电解H2O和CO2中表现出优异的性能,在-1.6 V电流密度分别高达-1.5 Acm-2和-1.88 Acm-2。LSFM阴极的电池在-1.2 V时电解H2O和CO2的法拉第效率均达到100%,远高于LSF（电解H2O和CO2的法拉第效率分别为65%和82%）。测试结果表明Mo掺杂能显著提高LSF阴极材料在高温电解中的性能。第四章研究中,我们通过浸渍法分别制备了1wt%Ir+LSFM、1wt%Ni+LSFM、1wt%Cu+LSFM电极材料。三种浸渍的阴极材料在电解前后进行表征发现:浸渍1wt%Ir、1wt%Ni、1wt%Cu的LSFM电极材料在TPR测试过程中消耗H2的量明显增加;三种浸渍后的阴极材料TPR消耗H2的温度与未浸渍的LSFM材料相比更低;阴极材料电解后的XRD显示R-P相的强度峰有明显的降低。表征结果表明经过浸渍产生在电极表面的金属颗粒对LSFM电极材料的催化活性、结构内氧空位浓度都有极大的提升,避免LSFM材料在电解的强还原条件下分解产生R-P相,提高了材料的结构稳定性。不同的是:（1）1wt%Ni+LSFM阴极材料在电解后的XRD表征中发现有Ni-Fe合金的产生,SEM显示阴极材料经过长时间的电解后结构依然保持良好并且表面有小颗粒产生。电解性能测试方面:在长达120小时的稳定性过程中,电流密度只有0.31 Acm-2的衰减,极化电阻并无明显的变化;在-1.8V时,电流密度能达到-2.5Acm-2,极化电阻却仅有0.16Ωcm~2。（2）1wt%Ir+LSFM的阴极材料在SEM中被发现出有集聚的现象,以及表面出现更多的小颗粒物质。在-1.4 V条件下,经过65小时的稳定性测试,电流密度有0.86 Acm-2的衰减,同时极化电阻也极大地增加。但是该材料具有优异的初始性能,在-1.8 V时,电流密度能达到-2.74 Acm-2,极化电阻仅有0.06Ωcm~2。（3）1wt%Cu+LSFM的阴极材料相对LSFM阴极的电解性能变差,在-1.8V时,电流密度只有-2.07 Acm-2,极化电阻也达到了0.35Ωcm~2,仅在-1.4V条件下,65小时的稳定性测试电流密度衰减了0.39 Acm-2。同时,电解CO2的初始电压也增加到-1.2 V。第五章总结了本论文主要的研究结论,并对未来SOEC研究中值得探索的方向进行展望展望。
其他文献
课程的内容决定学生的智能结构,体现着培养什么样人的人才观。灌南高级中学依据新课程理念,围绕学生核心素养的培养,对课程进行创新建构和实施,取得良好的效果。用课程追求卓越,是我们的追求,我们才刚刚走上这条发展的大道上。我们的课程将进一步凸显人文性,向着"高品质示范高中"目标迈进。2018年初,我校借四星级高中复评契机,对学校课程重新审视,对校本课程进行优化与重构,经过三年的探索与实践,取得了一定的成效
氯代酚类化合物（CPs）被广泛应用于化工、焦化、炸药、印染和农药生产等行业,在其生产、使用和废弃过程中,会通过废水排放、大气沉降、垃圾渗滤液和固体废弃物处置等途径直接或间接进入环境。由于它们的化学性质稳定,难以被微生物降解,还可通过食物链传递在生物体内富集积累,严重威胁生态环境安全和人体健康。目前,废水中CPs的处理方法主要有吸附、微生物降解、光催化降解、臭氧氧化和零价铁还原等。但是,这些方法存在
镉（Cd）和砷（As）是土壤中两种毒性极强的重金属元素,近年来我国农田土壤Cd/As复合污染问题逐渐突出。水稻是我国的主要粮食作物,与其他谷类作物相比,更容易富集土壤中的Cd和As,土壤中过量的Cd和As极易在糙米中积累,进而通过食物链进入人体,对人体健康造成危害,研究土壤-水稻系统中Cd/As复合污染修复具有重大意义。施肥是一种常见的农艺修复措施。磷肥是最为常用的化学肥料之一,在Cd污染稻田土壤
烤烟是我国重要的经济作物之一,良好的调控技术有利于烟株养分的吸收利用和烤烟优良品质的形成。受气候、施肥量等主客观因素的影响,重庆烟区烟草早期生长在低温多雨的环境里,并且长期以来重施化肥,氮肥和钾肥使用不当,导致土壤养分失衡,以及烤烟前期根系发育受阻,后期延迟落黄,进而致使烟叶产量降低和质量下降。经过前期大量文献查阅和实地调研,本文以培育优质烤烟为核心,通过营养调控（控氮调钾措施、有机无机配施）和前
近年来,微生物电化学系统（Microbial electrochemical system,MES）是能源与环境领域的研究热点。产电菌可以充当MES阳极生物催化剂,氧化有机底物,并通过电子传递系统,将电子传递到电极。阳极产电菌的胞外电子传递（EET）是MES的关键步骤。目前关于EET的研究中,Shewanella oneidensis MR-1是被研究最多的模式生物之一。MR-1的EET有多种可能
生命,是地球区别于宇宙中其他行星的重要特征。关于生命起源,目前普遍接受的是“化学演化学说”。土壤矿物作为早期地球上仅有的几种资源之一,具有比表面积大、表面反应活性强、离子交换容量高等特性,被认为在生命起源中扮演了相当重要的角色。一方面,矿物能吸附环境中各类小分子,使其在表面富集;另一方面,矿物为生物单体缩合提供模板,并催化形成更多的复合物。氨基酸是多肽和蛋白质的基本组成单元,其在矿物表面的吸附通常
粘土矿物广泛分布于地球表面,是土壤、水体沉积物、大气粉尘的主要矿物成分,具有复杂的多孔结构、较小的粒径、很大的比表面积及良好的膨胀性等特性,因此成为常用的吸附和反应材料之一。离子在粘土矿物表面吸附,一直以来都是土壤科学、环境化学和胶体界面化学等多个领域的重点研究内容之一。离子在粘土矿物表面的吸附不仅深刻影响着土壤矿物的溶解、表面沉淀、离子交换和催化反应性能,而且可以控制金属离子、营养元素及污染物等
土壤磷素是作物必需的营养元素之一,与植物的生长发育密切相关。土壤中的磷多以难溶态的形式存在,不易被植物吸收利用,导致磷素成为农业生产中最重要的养分限制因子之一。外源施加磷肥是补充土壤磷不足的重要手段,但是施入土壤的磷肥容易经过一系列的物理、化学和生物作用被土壤固定,所以磷肥的当季利用率比较低,通常仅有20-30%。世界磷矿储量有限,属于不可再生资源,目前磷矿资源的储量和高品质磷矿石都在不断减少。实
金属氧化物纳米颗粒（MONPs）在工业生产和日常生活用品（如传感器、化妆品、医药、食品等）中的广泛使用已引起人们对其环境安全的关注。释放到环境中的MONPs通过污水处理系统进入到污水处理厂,这必将对污水生物处理系统造成冲击。然而,关于缓解这种对污水处理厂毒害的研究较少。本文以两种典型纳米金属氧化物（ZnO-NPs和CuO-NPs）为研究对象,以本实验室现有的菌株Pseudomonas tolaas
工业废水的排放以及海水的推广利用等多种因素共同作用导致多地——尤其是沿海地区——污水含盐量大幅上涨。高盐会严重影响污水处理的生物净化环节,加水稀释或筛选耐盐微生物等常用方法耗时费力,有效处理高盐废水是亟待解决的问题。研究发现,添加钾离子能有效提高含盐废水中微生物活性和处理效率,但添加量过高会产生抑制作用。前人研究多是在一定盐浓度下进行钾离子的添加,总盐浓度也随之发生改变,本文首次在总盐浓度不变的前