随着经济的不断发展和工业化进程的加快,人类合成了各种各样的化学品来满足各种工业产品日益增长的需求。与此同时,越来越多的污染物被排放至水体中,对水体环境及水生生物造成危害。有机染料是纺织印染和其他工业生产加工过程中向水体中排放量最大的污染物之一,同样,抗生素由于难以处理、残留水平高被视为是水中的另一类重要的有机污染物。传统的水处理工艺很难对这些有毒有机污染物进行高效去除,因此需要更有效的处理技术来完全清除这些难处理污染物。高级氧化技术由于氧化效率高且对污染物无选择性,在近年来得到广泛研究,光催化是其中一种新兴的环境友好型废水处理技术,主要原理是利用半导体氧化物作为光催化剂净化污染物,因具有高处理效率且不产生二次污染等优点越来越受到人们的重视,在环境科学领域得以蓬勃发展。钙钛矿ABO3粉体禁带宽度多元可调,具有可高效利用太阳光的潜质,是现阶段光催化领域的研究热点。本文针对单一相ABO3粉体光生电子对分离效率低,降解效果差,且缺乏高效可见光响应等问题,首先选择了光催化活性相对较高的LaNiO3复合氧化物,通过半导体复合及元素取代两种方式提高了其量子效率并拓展了可见光响应范围,研究了各改性催化剂的光催化活性并探究了各个条件下的光催化机理。研究得出的主要结论如下:1.在以溶胶凝胶法合成的LaBO3(B=Fe、Co、Ni)中,LaNiO3具有更强的可见光吸收及甲基橙降解速率,证明了 ABO3在可见光下催化降解有机污染物的能力与其对可见光的吸收效率及B位金属离子电负性大小呈现正相关。在改变A位稀土元素的ANiO3(A=La、Ce、Pr、Gd)制备过程中,实验结果表明容忍因子τ∈[0.75,1]并不能作为立方ABO3合成的充要条件,非镧稀土元素在常压空气煅烧条件下更倾向于生成其高价态氧化物,这可能与其外层电子数有关,Ce和Pr的+3价离子的4f电子层都具有不成对电子,无法生成单一相的稳定结构。同时通过对n(La3+)/n(Ni3+)投加量的改变探究了其对LaNiO3结构及光催化性能的影响,实验表明Ni过量时对LaNiO3主体结构没有影响,但会降低其光催化能力,原因在于Ni2+离子无法充当光催化反应的活性位点,但可以通过吸附增加有机污染物与催化剂活性中心的反应几率。2.一步合成LaNiO3/TiO2时的煅烧温度对催化剂结构生成及催化性能起关键作用,700℃的样品具有更小的粒径及更高的光催化活性。随着煅烧温度的降低,LaNiO3无法形成,催化剂主要成分为NiO,粒径较大、光催化性能较差;当煅烧温度高于700℃时,LaNiO3/TiO2复合材料粒径增大,对甲基橙的光催化能力再次下降。利用活性物种淬灭实验确定了·OH和.O2-是光催化体系中产生的主要活性物质,并提出了 LaNiO3/TiO2异质结界面的机理,“S”型异质结结构的形成不仅会提高光生电子空穴分离效率,也会阻碍晶粒的生长及团聚,导致粒子尺寸变小,从而缩短光生电子从半导体内部向表面转移的路径。将催化剂负载至不同载体表面后仍具有较高的光催化活性,且降解效率与载体表面积呈正相关。3.A位元素单取代LaNiO3时,Ce元素取代后的催化剂具有最高的光催化活性,随着取代比例的增加,催化剂光催化降解效率无明显提升,但CeO2-x的含量随之升高,且催化剂对诺氟沙星的吸附量与CeO2-x的存在量正相关。相较于纯LaNiO3,Ce取代后的样品具有更小的晶粒尺寸和更高的光催化活性。B位元素单取代LaNiO3结构更为稳定,Cu元素取代后的催化剂具有最高的光催化活性,随着取代比例的增加,杂质相出现,催化剂的光催化活性反而降低。通过将Ce/Cu同时代入LaNiO3中,制备出的催化剂比单取代催化剂活性更强,La0.9Ce0.1Ni0.9Cu0.1O3的降解速率分别是LaNiO3、La0.9Ce0.1NiO3、LaNi0.9Cu0.103 的 2 倍、1.52 倍和 1.36 倍,证明双取代对LaNiO3光催化活性的提高有叠加效果。