随着电力电子器件制备技术的不断发展,散热技术已成为限制电子工业领域进一步发展的主要制约因素之一。高导热石墨膜/铝（GF/Al）复合材料具有优良的二维导热性能、热膨胀系数低和轻质等特点,是一类极具发展前景的热管理材料。但由于高导热石墨膜（GF）和Al基体之间存在润湿性差和界面反应等问题,影响复合材料的整体性能,导致其应用受限。因此,本文通过Mg、Si元素的基体合金化方法改善GF/Al复合材料的整体性能,采用第一性原理手段研究了合金元素对界面结合效果的影响,并选用分子动力学方模拟了GF/Al复合材料基体合金化后的传热特性。本文研究了Mg、Si合金化元素对于GF/Al复合材料界面性质的影响。Al基体中Mg、Si元素的引入均使GF/Al界面模型界面区电荷转移量增加,界面结合效果显著提升,当基体中Mg、Si元素共存时GF/Al界面模型具有最为良好的界面原子结构和界面结合效果,综合界面性能最佳。GF表面单空位缺陷的存在会引发有害的C-Al界面反应,但当界面处Si、Mg元素共存时,界面处Al原子的净电荷从0.40 e下降至0.01 e,可认为其不存在电荷转移,C-Al界面反应被完全抑制。因此选用Mg、Si合金元素共同对GF/Al复合材料进行基体合金化研究。本文通过压力浸渗法分别制备了合金元素含量不同的GF/纯Al、GF/Al0.8Mg0.5Si、GF/Al3.5Mg0.5Si和GF/Al6.5Mg0.5Si复合材料,复合材料中的Mg元素固溶于Al基体中,Si元素主要以针状共晶组织的形式存在。Mg、Si合金元素有利于复合材料界面结合效果的提升,复合材料的层间剪切强度（ILSS）随基体中Mg元素含量增加而提升,提升幅度依次为28.5%、35.3%和42.4%。GF/Al复合材料的热导率随Mg元素含量的增加先提升后下降,GF/Al0.8Mg0.5Si复合材料具有最佳导热性能。分子动力学模拟结果显示,在GF/Al复合材料中,当基体中Si元素添加量为0.5%左右时,Mg元素的最佳添加量在0～0.8%区间,与实验规律相吻合。同时模拟结果表明,当基体中Mg、Si元素含量较少时,主要表现合金元素对界面结合效果的提升作用,GF/Al复合材料热导率提升;Mg、Si元素含量较高时,合金元素引发的铝合金中晶体结构紊乱区提升,对热载流子的散射效果增强,导致GF/Al复合材料的热导率下降。