高效率钙钛矿型太阳能电池材料及器件性能的研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ahde2006
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在过去的几十年中,科学家们不断探索新的光伏材料,在材料性能和成本上寻求突破。近期,有机无机杂化的钙钛矿材料成为了学术界和工业界的焦点,该材料具有较高的吸光系数、较长的载流子寿命、较大的载流子迁移率等性能,并且其原材料廉价,生产工艺简单,在低温下即可实现大面积制备,在此基础上组装的器件拥有较高的光电转换效率,在短短的几年中实现了性能突破性的进展。尽管钙钛矿型太阳能电池发展迅速,但仍存在不少有待解决的问题如结构稳定性、水氧稳定性、光照稳定性、离子迁移、界面钝化等。此外,在保证器件性能的同时如何优化材料和工艺成本也将是其实现大规模产业化的关键。本论文从钙钛矿型太阳能电池目前存在的实际问题出发,主要讨论了钙钛矿型太阳能中的材料及其器件性能的研究,分别在电子传输层、空穴传输层和钙钛矿光吸收层的材料改性、工艺设计及界面优化多方面进行了系统性的研究,主要研究成果总结为以下几个方面:  一、水蒸气辅助结晶法制备高质量钙钛矿薄膜及器件性能研究  有机无机杂化的钙钛矿型太阳能电池目前拥有较高的光电转换效率,为了早日实现大规模商业化应用,需通过研发一种重复性高、可操作性强的大面积器件制备方法,同时又能保证合成的薄膜拥有较高质量,晶粒粒径大,晶界密度小,因此降低载流子在缺陷中的非辐射复合。本工作设计了一种简单可操作的制备大面积、大晶粒钙钛矿薄膜的工艺方法,通过利用反溶剂浸泡萃取前驱体薄膜中的溶剂使薄膜预结晶,之后用添加有水的溶剂氛进行退火,使多孔薄膜原位结晶,不但提高了晶体质量更消除了孔洞。薄膜晶粒的大小和孔洞的密度与溶剂氛中水添加剂所占的比例有关。用2%体积含量的水作为添加剂调控DMF溶剂氛,在结晶退火后得到的钙钛矿薄膜质量最佳,小晶粒均融合生长成了大晶,孔洞全部消失,在此基础上制备的钙钛矿型太阳能电池平均光电转换效率超过17%,比单纯用DMF作为溶剂氛退火的对照组器件提高了14.4%,同时前者具备了更高的稳定性且器件的回滞效应较小。相比于操作极度繁琐的传统反溶剂辅助一步法,本实验的设计同时结合了反溶剂浸泡萃取法和水辅助的溶剂氛退火结晶法,在大面积、大晶粒钙钛矿薄膜的制备上更有优势。其操作简便、可重复性能好且制备的薄膜晶体质量高,对于未来制备各种光电器件薄膜材料均有普适性,潜力无限。  二、噻吩桥联四胺芘类星型空穴传输材料及器件性能研究  在钙钛矿型太阳能电池中,使用较多的空穴传输材料为有机小分子,如Spiro-OMeTAD。其中,材料性能和价格是限制发展的重要因素。本实验中设计了一种有机小分子OMe-TATPyr,它以芘类结构为核心外加噻吩和苯环作为桥梁连接了四个三芳胺,形成了一种具有大π共轭结构的星型二维材料。这种材料不但合成简单,而且它可大规模合成,保证高纯度的同时达到克量级的产量,成本仅为每克50美金左右。除此之外,在该分子中引入噻吩结构不仅仅增加了分子的离域性和堆积能力,更重要的是噻吩上的S原子可与钙钛矿上的Pb原子形成强相互作用,钝化了界面处的缺陷。以此分子作为空穴传输层的太阳能电池具备较高的光电转换性能,最高的效率可达20.6%,平均效率为20.0%,同时具备较好的器件稳定性。除此之外,以OMe-TATPyr为空穴传输层,我们在活性面积为1.08cm2的大面积器件上同样得到了17.3%的效率。因此,在大面积制备、低价格、高性能这几方面,OMe-TATPyr分子均体现了它在未来无可估量的应用价值。  三、TiO2电子传输层材料的优化及器件性能研究  为了降低器件成本,需要研发操作简便且适合大规模生产的电子传输层制备方案。本工作系统地研究了喷雾热解中影响TiO2致密层性能的材料和工艺因素,主要包括前驱体溶液的性质、喷雾热解的工艺条件以及薄膜表界面处理。针对喷雾热解工艺,具有一定水解程度和粘度较高、不易挥发的的前驱体溶液制备得到的TiO2致密层性能更优,而在喷雾热解时控制载气压强为0.3MPa可提高薄膜的均匀性、降低缺陷态密度且薄膜厚度最合适。此外,单纯的喷雾热解工艺仍存在一定局限性,我们在喷雾热解工艺的基础上还进一步研究了表界面处理对减少薄膜缺陷的影响,利用TiCl4溶液法后处理TiO2薄膜可以填补表面的孔洞,减少因缺陷态造成的回滞效应及光电流的损失。此工艺同样适用于大面积器件的制备,对于未来的工业化生产具有一定指导意义。  四、钙钛矿单晶薄膜的制备及器件性能探索  在钙钛矿多晶薄膜基础上组装的太阳能电池具有较高光电转换效率,与此同时,为了不断优化器件性能,不少研究力量投入到了单晶薄膜的研究中。由于单晶薄膜的制备存在不少技术难度,因此到目前为止很少有研究成果可得到高质量的单晶薄膜。本实验设计并成功制备了钙钛矿单晶薄膜太阳能电池。以FTO电极/电子传输层基底和Au/空穴传输层基底为夹片,利用空间限域生长法使钙钛矿在两基底之间原位生长,并固定在模具之间,这样既能保证层与层之间的良好接触、减少界面缺陷,又能起到封装作用。对器件进行内部性能表征,目前存在的问题是薄膜不能按照交叠的区域规则生长,这就很难具体确定电池的活性面积。此外,光电性能测试中,器件有极少量的漏电流损失以及接触势垒,表明材料的制备及界面质量仍有待提高。在今后的研究中,钙钛矿单晶薄膜太阳能电池依旧会成为学术界与工业界的研究热点。
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