【摘 要】
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贵金属纳米颗粒（Au、Ag等）具有独特的局域表面等离激元共振效应（LSPR）,当它们被排列为二维周期性贵金属纳米结构阵列时,在光场的激发下,会产生近场或远场耦合作用,使得贵金属纳米结构阵列在光学传感、信息存储、纳米激光等领域有重要的应用前景。传统的刻蚀法制备贵金属纳米结构阵列,通常涉及到昂贵的仪器和复杂的过程,不利于规模化应用。胶体球模板法,因其低成本,操作简单和周期可控性等特点,有望实现大面积的
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贵金属纳米颗粒（Au、Ag等）具有独特的局域表面等离激元共振效应（LSPR）,当它们被排列为二维周期性贵金属纳米结构阵列时,在光场的激发下,会产生近场或远场耦合作用,使得贵金属纳米结构阵列在光学传感、信息存储、纳米激光等领域有重要的应用前景。传统的刻蚀法制备贵金属纳米结构阵列,通常涉及到昂贵的仪器和复杂的过程,不利于规模化应用。胶体球模板法,因其低成本,操作简单和周期可控性等特点,有望实现大面积的贵金属纳米结构阵列的构筑,促进二维周期性贵金属纳米结构阵列在光学传感方面的进一步应用。本文在基于胶体球模板法获得的非紧密排列Au纳米球阵列基础上,结合物理或化学生长策略,发展了独特单元结构的贵金属纳米阵列的构筑方法,研究了其光学耦合特性并系统地探索了在光学传感中的应用。本论文主要开展了以下工作:（1）采用磁控溅射沉积技术,构筑了一种新型的Au@Ag复合纳米颗粒二维有序阵列,研究了该阵列衍射峰对H2S气体的光学传感特性。揭示了其对H2S高选择性的机理:Ag与H2S的特异性化学反应。探究了 Ag薄膜厚度及可控的阵列周期对其性能参数的调节作用。与传统的LSPR光学传感器相比,该阵列的基于衍射峰的检测模式对H2S表现出极高的灵敏性,并成功用于血浆样本实物检测,为高灵敏、高选择性检测低浓度H2S提供了一种新技术手段。（2）基于种子生长法,发展了一种二维Au多面体阵列的可控制备策略,探究了聚乙烯吡咯烷酮（PVP）在二维阵列结构单元生长过程中的稳定剂和封端剂作用。揭示了较慢的反应动力学生长以及PVP与N,N-二甲基甲酰胺（DMF）在Au{110}的竞争吸附关系是实现阵列结构单元可控制备的关键因素。时域有限差分（FDTD）计算和实验数据证实了多面体二维阵列表面增强拉曼散射（SERS）活性来源于Au{110}附近尖锐顶点的电场增强。该阵列对4-氨基苯硫酚（4-ATP）检测浓度可低至10-9M,且具有优异的稳定性和信号可重复性。该研究为二维阵列结构多样性提供了新的理论支持及调控策略。（3）基于溶剂热法,发展了一种间隙可调的Au纳米星阵列制备方法,实现了二维密排和非密排结构的可控构筑。揭示了动力学调控占主导的Au纳米星阵列生长机制:低分子量PVP能加快原子在{111}晶面的沉积速率。研究表明,尖端电场和耦合电场共增强模式,是二维密排结构的Au纳米星阵列对4-ATP分子具有优异SERS性能的决定性因素。该工作可为多模式电场增强的SERS检测提供可行的理论依据与制备方案。（4）采用气/水界面自组装法,发展了一种Au纳米球/Ag纳米片异质二维纳米阵列的制备技术。研究了 Ag纳米片厚度和阵列周期对入射光的反射规律,FDTD计算和实验数据证实了 Ag纳米片反射增强SERS性能的机理,实现了该异质结构对4-ATP分子和福美双的高灵敏检测,增强因子高达～1.3×107。该工作为高效光捕获SERS基底提供了技术指导。
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