藻类对稻田系统汞甲基化及生物富集的影响及其机制研究

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汞是全球关注的重金属污染物之一,在淹水条件下可以通过生物和非生物作用转化为毒性更高的甲基汞(MeHg),并通过食物链放大效应威胁着人类健康。稻田系统是一个汞甲基化热点区域,水稻对土壤MeHg的富集能力远高于其他作物,导致食用大米成为人群更为普遍的汞暴露途径。在水稻生长期,稻田会因营养物质的大量输入导致大量藻类繁殖生长,藻类代谢和衰亡腐解过程易产生富含巯基的小分子量“藻源性有机质”,并在其中栖息着汞甲基化微生物。湖泊藻类对汞活化及甲基化的促进效应引起广泛关注,其在稻田系统的大量生长也可能产生类似的汞环境效应,并进一步增强稻田汞的环境风险。因此,探究藻类介入稻田系统汞甲基化和生物汞富集的关键机制,揭示藻类的汞环境效应,辨识其增加的生物汞暴露风险,有助于提升对稻田汞生物地球化学循环的理解,并为科学防控稻田汞的环境风险提供理论依据,具有重要的科学需求和现实意义。本论文以汞污染稻田系统为研究对象,构建了添加藻粉、油菜秸秆和水稻秸秆的土壤培养实验,以及添加藻粉的水稻盆栽实验,综合探究了藻类腐解对稻田系统MeHg产生及其水稻富集的作用机理。主要结果如下:(1)在土培实验中,与对照组相比,添加藻粉或秸秆后,土壤孔隙水溶解有机碳(DOC)和溶解有机氮(DON)明显升高,其中“藻类+土壤+水”处理组在培养前期(15天)土壤孔隙水DOC浓度显著高于“水稻秸秆+土壤+水”和“油菜秸秆+土壤+水”处理组(p<0.05)。紫外-荧光光谱数据表明,植物淹水腐解提高了孔隙水有色DOM浓度,但降低了DOM的腐殖化指数,且藻类处理组DOM腐殖化指数要明显低于水稻秸秆处理组(p<0.05),但与油菜秸秆处理组差异较小(p>0.05)。随着培养时间的延长,各处理组土壤孔隙水DOM的芳香性和腐殖化程度整体上呈增大趋势。借助平行因子分析法从孔隙水DOM中识别出两类五种荧光组分,分别为类腐殖质和类蛋白组分,随着培养时间的延长,各处理组土壤DOM类腐殖质组分逐渐增加,而三种处理组土壤DOM类蛋白组分变化不同,其中“藻类+土壤+水”处理组呈逐渐下降趋势。(2)在土培实验中,与对照组相比,添加秸秆和藻粉显著提高了上覆水MeHg浓度,随培养时间延长,“秸秆+土壤+水”处理组上覆水MeHg浓度呈现先升高后降低趋势,而“藻类+土壤+水”处理组MeHg浓度逐渐升高,最终显著高于“秸秆+土壤+水”处理组(p<0.05)。与上覆水MeHg浓度变化规律相似,添加秸秆和藻粉处理组显著提高了孔隙水MeHg浓度和土壤MeHg含量,随培养时间延长,“藻类+土壤+水”处理组孔隙水MeHg浓度和土壤MeHg含量逐渐升高,最终显著高于“土壤+水”和“秸秆+土壤+水”处理组(p<0.05)。相关性分析发现,各处理组中,仅“藻类+土壤+水”处理组孔隙水DON与上覆水、孔隙水、土壤MeHg存在显著相关性(p<0.05),说明MeHg含量随藻源性DON浓度升高而增加。(3)在水稻盆栽实验中,添加藻粉降低了各培养期上覆水pH值、DO溶解氧浓度以及氧化还原电位。相比对照组,添加藻粉显著提高了水稻土壤中的MeHg含量,表现出灌浆期>成熟期>分蘖期的规律。随着藻粉添加量的增加,土壤甲基汞含量整体上也随之增加,添加量为15g时,土壤MeHg在分蘖期、灌浆期和成熟期分别达到9.48±2.09 ng·g-1、25.85±0.81 ng·g-1、20.36±1.18 ng·g-1,提高率为34.32%、39.81%和30.53%。对土壤微生物群落分析显示,藻粉的输入提高了各时期土壤微生物中具有汞甲基化能力的细菌和古菌相对丰度,其中15g添加量时,潜在汞甲基化的微生物丰度是对照组的1.3倍。稻米汞含量分析结果显示,相比对照(80.06±3.23 ng·g-1、45.93±2.56 ng·g-1),随着藻粉添加量的增加,稻米中的THg和MeHg含量升高,当添加量为15g时,稻米中的THg和MeHg含量最大,为(130.39±7.14 ng·g-1、79.14±0.85 ng·g-1),增幅高达62.87%和72.30%。另外,自然长藻的处理组藻体THg和MeHg含量分别高达1061.9±82.36 ng·g-1和189.38±30.02 ng·g-1,远超过稻米THg和MeHg含量。
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