局域表面等离激元增强A-SiNx:O薄膜的发光及激光干涉晶化中光场调制的研究

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目前硅基光源仍是实现单片硅基光电集成的主要瓶颈,亟需进一步提高其光发射效率,而通过局域表面等离激元(Localized Surface Plasmon,LSP)和图形化结构来分别提高硅基发光器件的内量子效率和光萃取效率有可能成为解决这一问题的有效途径。本论文以提高硅基发光材料的光发射效率为目的,分别研究了LSP增强非晶掺氧氮化硅(Oxidized Amorphous Silicon Nitride,a-SiNx∶O)薄膜的发光,以及激光干涉晶化技术制备图形化衬底中移相光栅掩模(Phase Shift Grating Mask,PSGM)对光场的调制作用。一方面,我们通过电子束蒸发和常规热退火的方法在衬底上制备了银岛膜,研究了岛状银颗粒尺寸和间距对其LSP共振模式的影响。为了实现LSP和有源层之间的耦合,在前期对低温掺氧氮化硅光致发光特性研究的基础上,我们采用SiH4∶NH3=1∶6的流量比在银岛膜上生长了PL峰位位于蓝光波段的富氮a-SiNx∶O薄膜,并在422 nm处成功实现了2.2倍的PL增强;另一方面,我们分别采用菲涅耳衍射积分和时域有限差分的方法对经PSGM调制后的光场分布进行了模拟,并通过激光干涉晶化技术对氢化非晶硅薄膜进行定域晶化。我们成功地制备了周期为2μm和400 nm的纳米硅阵列,为后续在图形化衬底上生长有源层以提高光萃取效率奠定了基础。主要结果和创新点如下:  1.利用电子束蒸发技术制备了不同厚度的银膜,并采用常规热退火方法进行处理形成银岛膜,对其表面形貌和消光性质进行了表征。我们发现对于相同厚度的银膜进行退火处理后,岛状银颗粒平均尺寸随着退火温度的升高而增大。消光谱中出现位于375 nm附近和400 nm-500 nm之间的两个峰位,分别对应于LSP偶极子模式的面外和面内共振峰。偶极子模式的面外共振峰位随退火温度的变化没有明显的移动,偶极子模式的面内共振峰则在200℃至400℃间随着退火温度的上升明显红移。厚度为20 nm和30 nm的银膜经过500℃退火后颗粒间距增大到一定程度致使等离子耦合效应减弱,面内共振峰发生蓝移。我们分析了蒸镀厚度为20 nm的银膜经过不同温度退火后的扫描电子显微镜照片,统计显示经过300℃退火的样品中60 nm以上的颗粒数目占比为52.31%,经过400℃退火的样品中60 nm以上的颗粒数目占比则大幅减少至27.16%。由于只有在大尺寸颗粒中散射才占主导地位,因此经过400℃退火处理获得的银颗粒中散射将大幅减弱。  2.通过等离子体增强化学气相沉积方法生长了不同硅氮比的a-SiNx∶O薄膜来实现对其PL峰位的调制,并选用PL峰位位于蓝光波段的富氮a-SiNx∶O薄膜来匹配银岛膜中的LSP模式。我们发现室温下a-SiNx∶O薄膜的发光峰位于471 nm,引入原始蒸镀20 nm、经300℃退火处理的银岛膜后发光主峰为437nm,并伴有次峰478 nm。PL增强因子表明,引入银岛膜后光致发光明显增强,并在422 nm处达到2.2倍的最大值。引入银岛膜后的样品的反射谱在432 nm和465 nm处出现了两个极小值,分别对应于LSP四偶极子模式和偶极子面内共振模式引起的消光效应。结合LSP模式近程相互作用的对称性限制,我们证实了PL的增强是源于四偶极子模式与发光有源层之间的耦合。变温PL谱表明a-SiNx∶O薄膜的发光峰位并没有随温度发生明显的变化,这进一步证实了富氮a-SiNx∶O薄膜中的发光中心是Si-O相关的定域态能级。  3.分别采用菲涅尔衍射积分和时域有限差分两种方法对一维和二维PSGM调制后的光场分布进行了模拟。模拟结果显示入射的平面波在光栅出光口一侧的截面上被调制成周期性分布的光场,单个周期内电场强度峰值呈近似的高斯分布,对于2D-PSGM而言中心处电场强度峰值约为入射平面波电场强度峰值的4.5倍。实验上,我们采用激光干涉晶化技术,通过周期为2μm的1D-PSGM和周期分别为2μm、400 nm的2D-PSGM来调制辐照到氢化非晶硅薄膜表面的光场分布,在硅衬底上成功地制备了一维和二维的周期性纳米硅阵列。表面形貌测量结果表明纳米硅阵列的周期和PSGM的周期相同,晶化区域和模拟结果中的光强分布符合得很好。
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