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微生物异化Fe(Ⅲ)还原是一种重要的生物与地球化学过程,异化Fe(Ⅲ)还原微生物即铁还原菌(Iron-reducingbacteria, IRB)则是实现这一过程的主体。IRB是厌氧环境中广泛存在的一类主要微生物类群,其共同特点是能够利用Fe(Ⅲ)作为末端电子受体,氧化电子供体并从中获取能量。由于微生物异化Fe(Ⅲ)还原过程可耦联有机物尤其是难降解有机物(如氯代有机物、偶氮染料、石化类有机物)的氧化降解、有毒重金属离子(铀、铬、砷等)的矿化及参与自然界中的氮/磷循环,近年来受到国内外环保工作者的广泛关注。同时,研究表明铁还原菌也是活性污泥的重要组成部分,该类微生物可占到活性污泥微生物总量的3%左右。因此,研究活性污泥异化铁还原过程及其脱氮除磷特性,对于强化污水处理系统中微生物异化Fe(Ⅲ)还原作用,提高污水处理系统对难降解有机物的降解效率,改善传统处理工艺脱氮除磷效果等有着重要的意义。本文以生物海绵铁体系中活性污泥作为菌源,采用恒温厌氧(兼性厌氧/严格厌氧)培养方式,考察了不同Fe(Ⅲ)对活性污泥异化铁还原的影响,同时考察了不同Fe(Ⅲ)条件下体系的脱氮除磷效果;重点研究了异化Fe(Ⅲ)还原耦合脱氮过程及其影响因素,并从热力学和动力学角度分析探讨了异化铁还原过程中的微生物-Fe-N交互作用机制。同时还对Fe0钝化膜的异化还原能力进行了研究,其结果为生物海绵铁体系中载体的原位再生提供了新的思路。研究得出如下主要结论:(1)活性污泥异化Fe(Ⅲ)还原微生物对不同形式Fe(Ⅲ)源的还原能力不同,更容易利用比表面积大的非晶体及易溶性铁(如Fe(OH)3),无定形氧化铁(如氧化铁皮)通常较易被IRB还原利用,而对有稳定晶体结构形式的铁(如青矿、红矿)则较难利用。值得注意的是,不同Fe(Ⅲ)的异化还原过程伴随着明显的脱氮除磷现象,且体系对氮、磷的去除效果与Fe(Ⅲ)还原能力呈正相关。(2)2种条件(兼性厌氧/严格厌氧)下不同Fe(Ⅲ)还原体系对磷的去除效果具有良好的一致性,依次为:Fe(OH)3>氧化铁皮>青矿>红矿,其中严格厌氧条件下较好。富集培养至7d,Fe(OH)3及氧化铁皮体系出水磷浓度均达到2mg/L以下,之后继续降低,最终达到0.5mg/L以下。结合异化铁还原除磷机理,可以证明,不同Fe(Ⅲ)表面吸附作用对TP的去除贡献较小,其主要作用为IRB驱动下的化学沉淀除磷。(3)体系对NH4+-N、TN的去除明显滞后于TP的去除,相同培养条件下氧化铁皮体系脱氮效果最好,且严格厌氧条件下稍好于兼性厌氧条件。在此基础上,初始基质中无外加亚硝酸盐的前提下,不同进水负荷下的脱氮能力与Fe(Ⅱ)产生量呈正相关,由低到高进水负荷体系的累计Fe(Ⅱ)产生量逐次增高,容积总氮去除率也逐渐增大,其中以高浓度氨氮体系的Fe(Ⅲ)还原能力最好,至30d,Fe(Ⅱ)产生速率高达28.63mg/(L﹒d),同时NH4+-N及TN去除率分别达90.61%和90.15%。此外,该过程发生NO--2和NO3的短暂积累现象,说明厌氧环境中异化铁还原过程可偶联NH4+的氧化。(4)从热力学角度分析,厌氧条件下异化铁还原体系中发生的铁氨氧化、厌氧氨氧化及NO3--依赖型Fe(Ⅱ)氧化反应是易发生且绝大多数位于Eh-pH图的Fe(Ⅱ)区域;不同反应体系中出水NH4+-N、TN浓度的对数值(lnc)和培养时间(t)之间基本符合一级衰减动力学模式,模型拟合的相关系数(R2)在0.7440.971之间。IRB参与活性污泥中N素循环的交互作用机制可分为三个子过程,即Fe(Ⅲ)的微生物还原解离耦合NH4+的氧化过程、厌氧氨氧化过程和NO3--依赖型Fe(Ⅱ)氧化过程。其中以IRB为主的微生物氧化还原过程对活性污泥中N循环起到了至关重要的作用。(5) Fe0钝化膜能够被铁还原菌很好的利用,兼性厌氧和严格厌氧条件下Fe(Ⅱ)产生速率分别高达88.67mg/(L﹒d)、98.69mg/(L﹒d),分别是氧化铁皮体系的441%倍和487%,同时对TP的去除率最终分别达到94.4%和97.1%以上,脱氮效果相对滞后,其中NH4+-N去除率分别为78.1%、86.6%,TN去除率分别达到68.0%和76.1%。说明该过程对生物海绵铁体系中Fe0钝化膜有较好破坏作用。采用廉价、易得的环境友好型材料——氧化铁皮等作为Fe(Ⅲ)源,研究活性污泥铁还原过程协同脱氮除磷效果及作用机理,为改善传统处理工艺脱氮除磷效果提供了新思路。