在分子自旋电子器件中，单个分子被用作自旋的输运通道，因此分子自旋电子学有可能成为一种可行的途径在单分子水平上控制和操纵自旋的量子输运特性。实现自旋极化是构建具有特定功能、性能良好且结构稳定的分子自旋电子器件的前提。在本论文中，利用密度泛函理论与非平衡格林函数相结合的方法，分别设计了以金块体和单壁碳纳米管为电极的两类分子自旋滤波器，并重点研究了磁性分子和连接基团对以单壁碳纳米管为电极的分子自旋滤波器自旋输运特性的影响。　　首先研究了通过-C≡C-、-CH=CH-、-CH2-CH2-、-CH2-这四种有机基团与金电极共价相连的苯分子的电子输运特性。理论计算结果表明，对于前三种连接基团，随着体系中π键的减少和σ键的增多，金-苯-金分子结在费米能级附近的透射系数依次减小。但对于亚甲基(-CH2-)连接基团，金-苯-金分子结在费米能级附近形成了一个透射系数很大且分布较宽的透射平台，其原因在于亚甲基的插入改变了金电极表面凸出金原子与苯分子平面的相对位置，从而大大增强了苯分子的π型前线分子轨道与金电极能带结构之间的耦合。可见，利用不同的连接基团能够有效地改变金-苯-金分子结的输运特性。因此，在苯分子两侧各增加一个-CN基团形成对苯二甲腈(p-dicyanobenzene，简写为DCB)，再将DCB分子分别通过Co或Fe磁性原子连接至金电极，发现这两种分子结均具有自旋滤波特性。特别是金-Fe-DCB-Fe-金分子结，不仅具有高达95％的自旋极化效率和自旋电流注入效率，而且费米能级附近少子通道的透射系数也达到0.61。　　与金块体电极相比，单壁碳纳米管电极具有诸多优点，例如直径与典型的分子磁体尺寸相当从而有利于实现器件的高密度集成，并且易于大量获得高质量的单壁碳纳米管。更为重要的是，单壁碳纳米管中电子自旋的迟豫长度非常大，可用作具有弹道输运特性的自旋通道。但是，单壁碳纳米管本身是自旋简并的，需要磁性分子来实现自旋极化。因此，磁性分子以及分子与单壁碳纳米管之间的连接基团的选择对以单壁碳纳米管为电极的分子自旋电子器件的输运性质具有重要的影响。以Ni原子为连接基团，研究了二茂铁、二茂钴和二茂镍这三种金属茂络合物分子在单壁碳纳米管侧壁吸附对单壁碳纳米管自旋输运特性的调制作用。计算结果表明，Ni原子是一种较好的连接基团，因为Ni原子不但以很高的结合能吸附在单壁碳纳米管侧壁，而且既不改变单壁碳纳米管的自旋简并特性也几乎不改变单壁碳纳米管在费米能级附近的透射特性。当Ni原子进一步与金属茂络合物分子相结合时，Ni原子的态密度受金属茂络合物分子的调制从而引起碳管中的电子散射。特别是对于二茂钴和二茂镍分子，碳管的输运特性发生自旋极化，表明金属茂络合物分子与单壁碳纳米管相结合可用于构建未来的分子自旋电子器件。　　最后以二茂镍分子为例，研究了化学上更容易实现的氮杂环丙烷(aziridinering)、吡咯烷(pyrrolidine ring)和酰胺基(amide group)这三种有机连接基团对侧壁吸附磁性分子的单壁碳管自旋输运特性的影响。计算结果表明，与吡咯烷和酰胺基不同，氮杂环丙烷不改变单壁碳管吸附位置处碳原子的sp2杂化性质从而对碳管费米能级附近的透射影响甚微。当二茂镍分子通过这些连接基团结合到单壁碳管侧壁后，单壁碳管均会表现出自旋极化的特性。但是，只有当氮杂环丙烷作为连接基团时，整个分子结的透射曲线才在费米能级附近出现较大的自旋极化。这表明氮杂环丙烷作为磁性分子与单壁碳管之间的连接基团能够使碳管呈现较好的自旋滤波特性。