甲醛催化氧化Ag基催化剂性能的研究

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甲醛是室内空气主要污染物之一,甲醛转化为CO2和H2O的催化氧化法是一种有效净化室内甲醛的化学转化方法。室温下负载型贵金属催化剂具有优越的催化效果,价格和资源限制了实际应用。Ag较Pt便宜,催化性能良好,可应用于甲醛的催化氧化。Ag基催化剂的制备方法和预处理条件影响表面的活性位点、比表面积和形貌等微观结构,进而影响催化性能。本文以水热合成法制备了不同形貌的单金属氧化物(MnO2)及复合金属氧化物(Co3O4-CeO2)载体,通过浸渍法负载活性组分Ag和助剂K,考察了载体形貌、K/Ag原子比对Ag-K/MnO2催化剂活性的影响和原位氧化-还原等预处理条件对Ag/Co3O4-CeO2催化剂活性的影响。利用XRD、SEM、H2-TPR、O2-TPD、BET和XPS对催化剂进行表征,不同催化剂催化氧化甲醛性能研究规律如下:(1)水热合成法制备的b-MnO2的比表面积(102.08 m2·g-1)低于a-MnO2(119.69m2·g-1),且其表面氧活性小于a-MnO2,催化活性较低。(2)载体浸渍负载Ag后,两种催化剂的比表面积均减小,但表面氧活性得到显著提高,催化剂活性增强。Ag/b-MnO2的氧活性、比表面积及活性较Ag/a-MnO2高。(3)采用原位氧化-还原、NaBH4还原和焙烧等对Ag/Co3O4-CeO2复合型催化剂预处理研究显示原位氧化-还原预处理的催化剂具有更为丰富的表面活性氧和氧空位,能够为活性氧提供充足的空间和转移通道,有利于催化剂活性的提高。结果显示在60℃、36,000mL·g-1cat·h-1的条件可将甲醛浓度250 ppm的空气流完全氧化为CO2和H2O。(4)具有丰富电子云结构的Ag易激活催化剂表面吸附氧,K元素的引入可在催化剂表面产生带有孤对电子的OH-,Ag与K的相互作用有利于OH-的孤对电子在活性位点间移动,改善催化剂活性。结果显示,K/Ag比为0.9,60℃、36,000mL·g-1cat·h-1下可将甲醛浓度300 ppm的空气流完全氧化为CO2和H2O。研究贵金属催化组分与助催化组分之间的相互作用关系以降低催化剂中贵金属用量、提高催化剂活性是甲醛催化氧化贵金属催化剂研究的主要方向。
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