高介电常数碳纳米管/酚酞基聚芳醚酮/双马来酰亚胺复合材料的研究

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当导体/聚合物复合材料在渗流阈值(fc)处获得高介电常数同时,介电损耗跃升到很高的水平。通过导体修饰的方式虽然能实现介电损耗的降低,但升高的fc与复杂的制备工艺不利于在尖端边缘领域的应用。因此,如何通过简易的制备工艺,制备兼具高介电常数、低介电损耗和低fc的导体/聚合物复合材料,仍是值得深入研究的课题。前人研究证明,相比单一相聚合物,多相多组分聚合物共混物具备迥异的形貌结构。然而,多相聚合物的相分离过程存在许多影响因素。合理调控这些影响因素的目的是进行复合材料的结构设计,进而制备具有低fc值与介电损耗的新型聚合物基高介电复合材料,尚存在严峻的挑战。  本研究主要内容包括:⑴以具有海岛结构的酚酞基聚芳醚酮(PEK-C)/双马来酰亚胺(BD)(PEK-C与BD的质量比为5/95)为基体,以多壁碳纳米管(CNT)为导体,采用简单热熔法,在不改变PEK-C/BD组分比的前提下,通过调节CNT的含量(0.1-0.3wt%),制备了新型导体/聚合物复合材料。随着CNT含量的递增,CNT/PEK-C/BD复合材料的相结构发生了由海岛到双连续再到海岛结构的转变;同时,CNT/PEK-C/BD复合材料相应地由绝缘体转变到半导体。当CNT含量为0.18wt%时,复合材料的介电常数高达70.2(100Hz),这是在如此低的导体含量下,所报道的导体/多相聚合物复合材料取得的最高介电常数,约为文献报道值的2-14倍;同时,0.18CNT/PEK-C/BD复合材料的介电损耗则仅为0.48(100Hz)。此外,通过分析相关相结构与等效电路模拟,系统探讨了CNT含量对CNT/PEK-C/BD复合材料介电性能影响的机理。⑵通过调节预聚温度,实现了 PEK-C/BD相结构的调控。以135℃预聚条件下的相结构为聚合物基体,制备了一系列CNT/PEK-C/BD复合材料。随着CNT含量的递增,CNT/PEK-C/BD复合材料具有迥异的介电常数;同时,当CNT含量低于fc时,介电损耗处于极低范围内(低于0.005)。100Hz下,0.63CNT/PEK-C/BD复合材料的介电常数达到最大值(205.5),介电损耗仅为0.0038,近似PEK-C/BD树脂的介电损耗(0.0024)。CNT与聚合物间不断增强的极化效应与微电容结构的增加,促进了复合材料介电常数的增加。上述研究结果证明,通过合理调控多相多组分聚合物基体的相结构,可为构筑新型高介电常数聚合物基复合材料提供新的策略。⑶通过调节碳纳米管含量与预聚温度,实现对复合材料内部形貌结构的调控,进而制备具有高介电常数、低介电损耗与低渗流阈值的新型树脂基复合材料。
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