自2004年石墨烯发现以来,二维材料获得了研究人员的广泛关注,逐渐成为物理、化学、材料等多个学科共同关注的重要领域。由于二维材料具有独特的原子量级厚度的结构特点,并表现出了优异的光电、机械和热学性能,因此在不同领域特别是高性能纳米器件开发上有着重要的应用价值。例如,石墨烯的室温电子迁移率约为104 cm2V-1s-1,能够制造快速运作的晶体管。二硫化钼从块材到单层,电子结构发生改变,间接带隙变成直接带隙,观察到的光致发光和吸收光谱也随层数发生改变,可用于多种低维光电子器件。然而,磁性材料这一凝聚态物理及材料物理的重要成员在二维材料领域却长期处于缺席状态。直到2017年,二维磁性材料首次在实验室合成,长程磁有序在二维条件下得到了实验的证实。之后,磁性的研究成为了二维材料领域的前沿热点之一。目前,实验上发现的具有本征磁性的二维材料屈指可数,而且居里温度都较低,还不能满足实际的应用需求。另外,二维磁性产生和调控的理论机制也尚未形成一致的结论。在此研究背景之下,我们尝试通过理论计算的方法寻找新的二维材料,并对其电子结构和磁性进行了深入的研究。本文基于第一性原理计算,系统研究了过渡金属磷硫化合物（TMPS4）单层的晶体结构、电子结构与磁性等性质。对应不同的过渡金属元素,该类材料展现了丰富的电子结构特性,涉及了铁磁、反铁磁和非磁的金属和半导体材料。通过对磁性机理的深入研究,文章还发现了二维磁性材料中倾斜易磁轴的存在。主要内容如下:（1）二维TMPS4体系的电子结构与磁性研究。我们通过第一性原理计算研究了TMPS4的单层二维结构,这里TM指过渡金属元素,涉及了3d过渡金属的所有九种元素,包括Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu。论文首先对这一系列材料的稳定性进行了研究。形成能和剥离能的计算结果发现,这类二维材料的剥离能均与石墨烯接近且形成能均为负值,表明实验上通过机械剥离和化学合成等途径均有可能制备这一系列二维材料。而室温下的分子动力学模拟则进一步预测了材料在室温下的热力学稳定性。我们进一步对材料的电子结构和磁性进行了深入研究,发现二维TMPS4体系具有丰富的电、磁性质,涉及了多种自旋电子器件材料,其中重要的有铁磁,反铁磁性质的半导体和半金属材料。利用分子场理论和交换模型,我们解释了体系中的磁矩差异和磁性原子耦合的规律。对于铁磁半导体CrPS4,基于海森堡模型的蒙特卡洛方法预测其居里温度约为50 K,高于实验上前先发现的二维磁性材料CrI3（45K）和Cr2Ge2Te3（30 K）。最后,论文基于形变势理论计算了半导体Sc PS4的载流子迁移率,发现其空穴迁移率高达8580 cm2V-1s-1。因此,这一系列单层TMPS4二维材料有着多种不同的电子结构和磁性特征,在未来的低维电子器件中有着广阔的应用前景。（2）二维铁磁材料FePS4的磁各向异性研究。我们对单层FePS4的磁性质进行了深入的理论研究。计算得到的能带结构和态密度表明单层FePS4属于铁磁半金属,即在一个自旋通道表现为半导体,在另一个自旋通道则表现为金属,这种性质在自旋极化输运器件中有着巨大的应用潜力。基于海森堡模型的蒙特卡洛方法预测获得单层FePS4的居里温度约为60 K。在考虑自旋轨道耦合情况下进一步研究材料的非线性磁矩时,我们发现单层FePS4体现出了明显的磁各向异性行为,而且易磁轴的方向既不在二维面内也没有沿着平面的法线方向,而是位于和法线存在一个夹角的斜线上。进一步理论分析推测该现象是来自于FeS八面体的磁晶各向异性和材料平面结构附加的形状各向异性之间的竞争。