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非平衡等离子体是一种部分电离的气体,其具有明显的非热力学平衡特性,电子温度高达1-10 eV,可以很容易的打破化学键促进反应的进行,而气体温度整体保持在室温,有效地降低了化学反应进程中热量的损失,为实现常温常压下甲烷重整提供了一种新的途径。其中,介质阻挡放电装置简单,适合于在较大空间长时间工作;滑动弧放电兼具热等离子体和冷等离子体特性,具有较高的电子温度和电子密度,同时对化学反应有较好的选择性,因此这两种放电形式在甲烷重整领域受到了国内外学者的广泛关注。为了进一步提高甲烷重整的效果,对两种非平衡等离子体的特性进行对比分析是十分必要的。为此,本课题搭建了同轴圆筒介质阻挡放电装置以及旋转滑动弧放电装置,通过对比实验,分别考察了两种放电方式的电学特性以及等离子体特性,并在此实验基础上进行了甲烷重整的实验研究。具体结果如下:(1)同轴圆筒介质阻挡放电(DBD)和旋转滑动弧放电为两种气体放电方式,电学特性差异明显。高频交流电源驱动的同轴圆筒DBD在正、负半周期内均产生大量脉冲电流,介质电容的存在限制了放电空间电流的自由增长,电流脉冲的峰值约为150mA。旋转滑动弧放电采用内电极为锥形螺旋丝、外电极为不锈钢圆筒的电极结构,在高频交流电源的驱动下实现了稳定放电。旋转滑动弧放电根据电流信号特征的不同分为击穿伴随滑动(B-G)模式和稳定滑动(A-G)模式:B-G模式电流脉冲的峰值较大,接近2 A,但是电流脉冲的数量远小于同轴圆筒DBD;A-G模式的放电气隙没有发生击穿,电流峰值在±900 mA之间变化。(2)同轴圆筒DBD和旋转滑动弧放电的等离子体形态存在较大差异。同轴圆筒DBD为典型的丝状放电,微放电通道在放电空间内分布密集;旋转滑动弧放电过程中电弧为持续变化的动态过程,只有单个放电通道,等离子体区域的范围较小。两种放电方式的温度分布都不均匀:由于气流的换热作用,同轴圆筒DBD温度分布呈现出从左侧进气口到右侧出气口梯度下降的特点;旋转滑动弧放电能量集中在等离子体区域,使得电弧稳定旋转位置的温度高于其他位置。在空气中(添加低于5%的氩气)放电,同轴圆筒DBD的发射光谱以N2(C3∏u→B3∏g)和激发态氩原子的谱线为主。相同气氛中,旋转滑动弧放电的发射光谱以NO(B2∏→X2∏)、N2(C3∏u→B3∏g)和激发态氩原子的谱线为主。计算得到同轴圆筒DBD和旋转滑动弧放电的电子密度分别为1.65×1014cm-3和1.07×1015 cm-3,旋转滑动弧放电气体电离的程度高于同轴圆筒DBD。(3)研究了两种放电方式用于甲烷重整反应的可行性。实验结果表明,两种放电方式下CH4和CO2的转化率相差不大。旋转滑动弧放电用于甲烷重整的反应气体流量(2L/min)远高于同轴圆筒DBD(0.08 L/min),能量效率为3.58 mmol/kJ,是同轴圆筒DBD(0.14 mmol/kJ)的几十倍。