【摘 要】
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随着社会的快速发展,能源与环境问题日益加剧,威胁着人类的生存。目前全球能源消耗仍以化石资源为主,它的使用不仅会导致能源短缺,同时会释放大量氮氧化物等污染性气体,带来不可忽视的环境污染。目前人们致力于开发能够替代石化资源的可再生资源,其中生物质资源由于其低成本及可再生性受到广泛关注。同时,尽可能地消除化石燃烧产生的NOx等污染物也是缓解环境问题的重要手段。分子筛作为一种优异的多相催化剂,凭借其规整的
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随着社会的快速发展,能源与环境问题日益加剧,威胁着人类的生存。目前全球能源消耗仍以化石资源为主,它的使用不仅会导致能源短缺,同时会释放大量氮氧化物等污染性气体,带来不可忽视的环境污染。目前人们致力于开发能够替代石化资源的可再生资源,其中生物质资源由于其低成本及可再生性受到广泛关注。同时,尽可能地消除化石燃烧产生的NOx等污染物也是缓解环境问题的重要手段。分子筛作为一种优异的多相催化剂,凭借其规整的孔道结构、可调节的酸性、高选择性和优异的水热稳定性被广泛地应用于众多催化相关领域。本文采用新路线设计合成了Sn-B-BEA和Cu-MFI分子筛催化剂,分别探究了其在生物质转化与氮氧化物的选择性催化还原中的应用。Sn-BEA分子筛作为一种Lewis酸沸石,被公认为是有潜力的生物质转化反应催化剂。研究表明,构建多级孔结构的Sn-BEA沸石催化剂能够显著提高其反应性能。更进一步,如果能将活性中心高度暴露于外表面,将能有效地改善其催化性能。然而选择性地将活性中心锚定于外表面仍面临很大的挑战。在此,本文设计了一种缺陷引导的侵蚀再生策略,用于制备具有高度暴露Sn位点的多级孔双功能Sn-B-BEA催化剂。该策略的具体实施方法为:利用碱性的有机结构导向剂（SDA）对天然富含缺陷的B-BEA分子筛进行水热处理,同时在处理的过程中引入锡源。值得指出的是,该体系中B-BEA分子筛未经焙烧,模板剂仍存在于其微孔孔道中。在适宜的SDA浓度下,由于微孔通道不畅通,SDA引发的侵蚀再生将沿着分子筛内部固有缺陷处开展,确保了Sn选择性地锚定在外表面。同时,我们的研究结果表明,该方法引入的多为活性优异的开放四配位骨架Sn物种。在单糖和二糖的异构化反应中,Sn-B-BEA体现出了较传统Sn-BEA分子筛和普通多级孔Sn-B-BEA分子筛更加优异的活性,其优异的催化性能得益于其高度暴露的活性位及酸中心的协同作用。铜基分子筛因其较高的热稳定性和优异的催化活性被广泛地应用于NH3-SCR反应。不同于传统的离子交换法,本文采用一锅法的方式原位合成了Cu-MFI分子筛。合成过程中铜胺络合物（Cu-TEPA）作为辅助模板剂,它不仅能起到辅助生长分子筛结构的作用,还能保护铜物种,避免其在碱性条件下生成Cu（OH）2沉淀,使其良好地分散在分子筛中。本文考察了不同的合成方法、硅铝比和铜含量等因素对其NH3-SCR反应活性的影响。研究发现低硅铝比的Cu-MFI分子筛具有还原性更强的铜物种、更强的酸性以及更优异的SCR催化活性。
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