放射性材料在国民生产和经济发展中起着举足轻重的作用,在核电事业发展和核恐怖主义威胁日益加深的今天,为防止扩散、走私和恶意使用放射性材料(包括特殊核材料),对放射性材料的管理和监控成为核安全领域亟待解决的关键问题,然而要实现对放射性材料的快速探测及识别一直是学术界公认的世界性难题。通常情况下,通过被动探测及分析放射性材料释放出的特征伽马射线,实现对放射性材料的定性和定量判断。在传统方法中,能谱分析方法独树一帜——基于高斯假设,统计性地分析特征伽马射线的能量分布,这一方法结合具有能量高分辨的高纯锗探测器,可以精确定量给出放射性材料的种类、活度等信息。能谱分析方法需要通过大量辐射事件累计得出统计性结果,导致无法在短时间(秒量级)内识别放射性核素种类,因此不适合应用与海关、港口、机场和边境检查点的安检场景。上述应用场景中,放射性材料通常都会放置于屏蔽良好的容器罐中或置于集装箱内,使得伽马畸变和计数率低,为此需要有针对性地研究一种新型放射性核素快速识别方法。序贯贝叶斯分析方法在这种需求牵引下孕育而生,由美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室于2009年首次提出。该方法利用放射性核素的三种“指纹特征”——半衰期、特征伽马射线能量和特征伽马射线分支比,选取固定的先验探测模型并结合贝叶斯法则和序贯概率比检验理论,对放射性核素的存在性作出实时判断。本文紧跟国际研究最新进展,在国内首次开展序贯贝叶斯分析快速识别放射性核素研究,积累了大量数据资料,填补了国内空缺；本文基于现有的文献资料分析了这一研究方向的研究现状,针对当前研究的局限和不足,提出数值模拟、离线实验和在线实验三步走的研究方案和技术路线。首先在国际上首次提出数值模拟平台搭建方法并开展数值模拟研究；其次,在国际上首次提出离线实验方法并开展离线实验研究；最终,在国内首次搭建序贯贝叶斯分析系统并开展在线实验研究。通过上述研究,全面论证了序贯贝叶斯分析快速识别放射性核素的可行性,在国际上首次研究并阐明该方法的探测性能(探测率、平均探测时间和虚警率)随放射性核素活度的变化规律,同时量化评估了方法的探测下限。在探测器性能研究和能量刻度方面,详细研究了KLB5075型LaBr3(Ce)闪烁体探测器能量分辨率、探测效率和工作稳定性等重要参数,结合实验测定参数利用MNCP5模拟计算获取了探测器0.1-2MeV能区内若干单能伽马射线的响应函数；分析了探测器由138La和227Ac产生的固有放射性,并利用固有放射性首次提出探测器能量自刻度方法,证明了自刻度方法的可行性和实用性。该部分研究为下一步研究工作提供了数据支持。在数值模拟方面,严格定义了需要求解的物理问题,按功能分解了处理流程,包括初始化、探测器、数据采集、事件甄别、参数估计、决策函数更新和核素存在性判别；首次提出了具有普适性的放射性核素简化探测模型,引入模型探测率描述相应的简化探测模型,基于先验探测模型,利用贝叶斯法则和序贯概率比检验理论推导并给出事件甄别、参数估计、决策函数更新和核素存在性判别的具体算法和计算公式,搭建了序贯贝叶斯分析处理器；首次引入测试探测率,结合探测器单能伽马射线响应函数,利用Monte Carlo抽样原理搭建辐射事件序列生成器,模拟生成多种辐射场；在MatLab7.0环境下搭建数值模拟平台,具体实现序贯贝叶斯分析处理器和辐射事件序列生成器。数值模拟结果显示,当测试探测率等于模型探测率时,137Cs和60Co的探测时间均小于1s,初步验证了方法的可行性;处理器对目标核素的探测性能取决于模型探测率和测试探测率的数值关系,并受到来自高能射线康普顿散射和宇宙射线的干扰。在离线实验方面,优化改进序贯贝叶斯分析算法,使其适用于实验环境,提高本实验室本底辐射场适应性。针对实验测量系统的局限性,首次提出离线实验方法——基于实验测量脉冲幅度谱(能谱)和辐射事件间隔的指数衰减模型,利用Monte Carlo抽样原理二次生成具有高仿真度的辐射事件序列,并从统计上证明了离线实验方法的正确性。搭建离线实验平台,首次研究了处理器对137Cs、60Co、133Ba和152Eu的探测性能随目标核素放置距离的变化规律,并首次引入最大可探测距离(MDD)和本底虚警水平距离(BFLD)量化评估处理器的探测性能。离线实验结果显示,以上四种核素的平均探测时间均在秒量级,间接证明了方法的可行性。137Cs (7.676×103Bq)、137Cs (1.679×104Bq)、60Co (1.365×103Bq)、152Eu (8.962×103Bq)和133Ba (7.147×104Bq)的最大可探测距离分别为55、70、30、25和157cm。在在线实验方面,研制了序贯贝叶斯分析数据采集系统——基于前端可编程门阵列(FPGA)的脉冲分析器,实时分析探测器输出脉冲信号,转化为包含脉冲能量和达到时间的辐射事件序列,满足序贯贝叶斯分析处理器的数据输入要求;在此基础上,首次结合LaBr3(Ce)闪烁体探测器搭建序贯贝叶斯分析系统,能量分辨率良好(3.2%@661keV),时间分辨率为10-7s,脉冲计数率≥2kHz,数据采集控制软件和序贯贝叶斯分析处理器均在Labwindow CVI8.5下开发。整个系统有良好的便携性、兼容性、扩展性和实时性。通过在线实验,首次研究了系统对137Cs、60Co、133Ba和152Eu的探测性能随目标核素放置距离的变化规律,沿用了最大可探测距离和本底虚警水平距离两个参量,同时又首次引入等效最小可探测活度(EMDA)共同定量表征系统的探测性能。在线实验结果直接证明了序贯贝叶斯分析快速识别放射性核素的可行性,探测性能的变化规律与数值模拟和离线实验吻合良好：系统对当前存在目标核素的探测率和平均探测时间随源放置距离增大而分别减小和增大,对其他非存在目标核素的虚警率随源放置距离增大而迅速降低至本底虚警水平。137Cs(1.588×105Bq)、60Co (1.862×104Bq)、133Ba(6.874×104Bq)和152Eu(9.723×104Bq)的最大可探测距离分别为123cm、80cm、102cm和80cm,相应的等效最小可探测活度为16.4Bq、4.54Bq、10.32Bq和23.72Bq。综上所述,本文系统地研究基于序贯贝叶斯分析的放射性核素快速识别方法,论证了序贯贝叶斯分析快速识别放射性核素的可行性,详细阐述了物理内涵和数学算法,首次研究并阐明方法探测性能随放射性核素放置距离(等效为放射性活度)的变化规律,搭建了可开展在线实验的序贯贝叶斯分析系统,已成为国内首台原理性样机雏形,为该方法今后应用于实际场景铺垫道路,为防放射性材料扩散和走私提供技术储备。