丁腈橡胶/十八水硫酸铝—有机酸配位交联的研究

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配位交联橡胶具有交联-解交联可逆特性,是废旧橡胶循环利用的科学解决方案之一。但目前配位橡胶仍存在诸多问题,如金属配位交联剂用量大、分散性差、耐老化性差、解交联难等。其推广应用受到了极大限制。针对上述问题,本文以NBR为配位交联基体,以十八水硫酸铝(Al2(SO4)3·18H2O)为配位交联剂,在课题组前期工作的基础上,在体系中引入有机酸或有机酸盐(O),构建Al2(SO4)3·18H2O在NBR中的高效解离环境;探讨有机酸酸性对NBR/Al2(SO4)3·18H2O/O体系配位交联行为的影响,研究NBR/Al2(SO4)3·18H2O/O配位交联体系的老化特性,优化交联体系配方,并研究体系的解交联行为。具体结论如下:首先,选用甲基丙烯酸、硬脂酸和硬脂酸铝这三种酸性不同(酸性依次减小)的有机酸(盐),制备NBR/Al2(SO4)3·18H2O/O配位交联体系,研究三种有机酸(盐)酸性对体系配位交联行为的影响,探讨有机酸小分子对受限空间内Al2(SO4)3·18H2O的分散及解离情况,并影响其配位交联反应、交联网络结构和体系的力学性能,揭示其结构与性能关系。研究结果表明,甲基丙烯酸对NBR/Al2(SO4)3·18H2O/O配位交联体系的配位交联行为最为显著,极大提升配位交联反应速率和扭矩值,而硬脂酸的影响次之,硬脂酸铝最弱。通过添加有机酸小分子作为分散剂一方面是利用有机酸的“偶联”作用,提高Al2(SO4)3·18H2O在NBR基体中的分散程度,另一方面是利用有机酸的弱酸作用,提高Al2(SO4)3·18H2O在微相水中铝离子的解离,其中酸性越大,越有利于Al2(SO4)3·18H2O在受限空间内的离子化,提高了配位交联效率和交联密度,且降低Al2(SO4)3·18H2O用量。其次,探讨了 NBR/Al2(SO4)3·18H2O/O-白炭黑配位交联体系的耐老化行为。结果表明,配位交联体系具有优异的耐油老化性能,能满足耐油配方标准;减少Al2(SO4)3·18H2O含量可提高体系的耐热老化性能;当体系引入甲基丙烯酸和硬脂酸时,配位交联体系力学性能增强而其抗老化性能基本保持。最后,采用有机溶剂与水的混合溶剂构建了 NBR/Al2(SO4)3·18H2O配位交联橡胶的解交联环境,系统探讨有机溶剂、温度及配位交联橡胶目数对配位体系解交联的影响。结果表明,配位交联体系在不同的混合溶剂呈现出复杂的行为,丁酮-水混合溶剂可实现配位交联的解交联,庚酮-水发生了部分解交联,乙二醇丁醚-水未发生解交联。体系解交联的机理可能是,配位交联体系在有机溶剂的作用下发生溶胀,分子间间隙增大,混合溶剂中的水分子通过增大的分子间隙,与交联体系中的铝离子发生作用,并取代NBR中的氰基,破坏-CN-Al的配位键,实现解配位交联。
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