论文部分内容阅读
填埋场垃圾渗滤液所含污染物质种类繁多,高COD和高NH3-N是其主要特征,且水质变化大,若不妥善处理,将对生态环境和人体健康造成危害。微波催化氧化技术因其处理效果稳定、成本低、水质适用范围广等优点,在印染﹑制药、化工废水的难降解物质处理方面受到了广泛关注。新型高效、稳定廉价催化剂的研制是微波催化氧化技术走向实际应用的关键技术之一。本文通过浸渍法和固相反应法制备、优选了微波催化氧化处理垃圾渗滤液的催化剂,并对处理工艺的运行条件进行了优化。以TiO2、CeO2和ZrO2为载体,以Fe、Co和Ni为活性组分,通过浸渍法制备并优选催化剂。结果表明,以CeO2为载体,以Fe为活性组分时制备的负载型Fe-O/CeO2催化剂的活性最好,其最佳制备条件为:Fe（NO3）3浓度为0.1mol/L,浸渍温度为25℃,浸渍时间为10h,焙烧温度为350℃,焙烧时间为4h。将其用于垃圾渗滤液的微波催化氧化处理中,对催化剂投加量、氧化剂投加量、微波功率、微波辐射时间和水样的初始浓度等微波催化氧化工艺运行条件进行优化,确定了工艺的最佳运行条件为:Fe-O/CeO2投加量10g/L、H2O2投加量22.5ml/L、微波功率800w、微波辐射时间10min和水样的初始浓度C水样/ C原液为100%（即垃圾渗滤液不经稀释直接处理）。SEM和XRD测试结果表明,Fe-O/CeO2催化剂中活性组分Fe以α-Fe2O3和CeFe2的形式存在,活性组分在催化剂载体表面分布较均匀。通过高温固相反应法和中温固相反应法制备并优选催化剂。结果表明,中温固相反应法制备条件下Ni-Co-Ce-O催化剂的活性最好,其最佳制备条件为:Ni:Co摩尔比为1:2,（NiO+Co2O3）/CeO（2Ni（CH3COO）2·4H2O和Co（CH3COO）2·4H2O的量以对应的氧化物的量计）质量比为5%,研磨时间为40min,焙烧温度为450℃,焙烧时间为4h。将其用于垃圾渗滤液的微波催化氧化处理中,对催化剂投加量、氧化剂投加量、微波功率、微波辐射时间和水样的初始浓度等微波催化氧化工艺运行条件进行优化,确定了工艺的最佳运行条件为:Ni-Co-Ce-O投加量10g/L、H2O2投加量45ml/L、微波功率800w、微波辐射时间10min和水样的初始浓度C水样/ C原液为100%（即垃圾渗滤液不经稀释直接处理）。高、中温固相反应法下Ni-Co-Ce-O催化剂的SEM和XRD测试结果表明,中温固相反应法制备的Ni-Co-Ce-O催化剂拥有更小的粒径和更多的孔洞,因此其催化活性更高。微波催化氧化垃圾渗滤液的动力学研究:通过掺杂R物质,对Fe-O/CeO2催化剂进行了改性;在渗滤液初始CODCr 5736mg/L、氨氮1840mg/L和色度500倍的条件下,在改性Fe-O/CeO2投加量25g/L、H2O2投加量22.5ml/L、微波功率800w和微波辐射时间10min的运行条件下,微波催化氧化工艺对CODCr、氨氮和色度的去除率分别为73%、78%和85%;相对一级反应,CODCr和氨氮的降解过程更符合四次曲线方程。通过渗滤液分子量分级和催化氧化试验分析了微波催化氧化垃圾渗滤液的机理。催化氧化试验结果表明,微波催化氧化垃圾渗滤液的效率远高于常温常压催化氧化和水浴催化氧化下的效率。