【摘 要】
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重芳烃作为石油和煤炭化工行业的重要产品,其产量不断的提升逐渐引起科研工作者以及企业的关注;然而国内仅能通过脱烷基、烷基转移转化和精馏等方式将其中C9、C10芳烃的部分
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重芳烃作为石油和煤炭化工行业的重要产品,其产量不断的提升逐渐引起科研工作者以及企业的关注;然而国内仅能通过脱烷基、烷基转移转化和精馏等方式将其中C9、C10芳烃的部分转化为高价值的化学品,而其余部分则难以得到有效的利用;因此,寻找一种高效的重芳烃利用方式至关重要。本文以菲为研究对象,利用高温高压反应釜考察其烷基化反应行为,既提高了菲的附加值,又探究了重芳烃烷基化的规律,有望为重芳烃的优质转化提供了一定的理论与数据支撑。采用多种不同结构的商业分子筛,在改变温度、时间、物料摩尔比等工艺条件的情况下,确定了最佳活性分子筛为USY,其最佳工艺条件为250℃、6 h、菲:乙醇=1:9.2。在此条件下的实验结果为:菲的转化率达到55.81%,单烷基菲选择性为72.67%。以USY为载体,使用浸渍法制备了负载量不一的单元素氧化物负载型分子筛,与母体分子筛进行对比以寻求较好的分子筛制备方法;并用SEM、XRD等方式表征了分子筛的结构与性能。实验结果表明:多种负载元素中,负载K、Ag、Co均能在一定程度上提高催化活性,其中负载9%Co的分子筛催化效果最佳,菲的转化率为72.84%,单烷基菲选择性为83.05%。同时负载金属并未改变分子筛的形貌和结构。使用USY为母体,通过搅拌加热的方式对其进行不同时间、温度和浓度的Na OH碱处理,探究不同碱处理条件对催化效果的影响。利用NH3-TPD对碱处理后分子筛的酸性分布参数进行分析。研究表明:适当的碱处理能够提高USY的烷基化活性,其最优碱处理条件为1.5 h、90℃、0.75 mol·L-1。在此条件下的实验评价结果为,菲的转化率100%,单烷基菲选择性为56.59%,有效地提升了菲的转化率。碱处理后分子筛总酸量减少而弱酸比例增加,最终提高单烷基菲收率。对碱处理后的USY,负载K、Ag、Co三种金属,探寻最佳催化效果的改性方法。实验结果表明:负载K、Ag降低了单烷基菲的收率,而负载Co与此相反。
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