【摘 要】
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对流层臭氧(ozone,O3)是目前最重要的大气污染物之一,对人类健康和植被生长均有严重危害。近年来,随着PM2.5(particulate matter with diameter less than or equal to 2.5μm)等污染的不断缓解,O3污染仍在增加,大气O3污染逐渐加重,区域性O3污染已成为科学界关注的焦点。对流层O3可以在大尺度环流作用下进行输送。目前,远距离传输以陆上
【基金项目】
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国家自然科学基金面上基金“基于反向模拟的长三角地区PM2.5来源研究”(项目编号:41571452); 国家重点研发计划课题“高分辨率全球碳同化系统构建与应用”(课题编号:2016YFA0600204);
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对流层臭氧(ozone,O3)是目前最重要的大气污染物之一,对人类健康和植被生长均有严重危害。近年来,随着PM2.5(particulate matter with diameter less than or equal to 2.5μm)等污染的不断缓解,O3污染仍在增加,大气O3污染逐渐加重,区域性O3污染已成为科学界关注的焦点。对流层O3可以在大尺度环流作用下进行输送。目前,远距离传输以陆上传输研究为主,缺乏对跨海输送的系统研究。陆海相互作用对O3污染影响的研究多围绕海陆风,时间和空间尺度较小,且研究区主要集中在珠三角,对于北方沿海地区研究较少。中国O3污染对下风向地区的影响已被广泛研究和证明,但周边地区对中国的影响很少受到关注。基于以上研究现状,本研究通过对站点观测数据、卫星数据和天气形势进行分析,结合多种模式模拟结果,分别对东南沿海城市和渤海北部城市在2017年8月28日-9月6日发生的O3污染进行了分析。具体研究内容包括:1)利用研究时段内10个主要研究城市的气象观测数据、污染物观测数据以及天气图,总结了这两次O3污染期间O3浓度的时间变化和空间分布特征,分析了这两次远距离跨海输送对应的天气形势,结合卫星污染物数据,阐明大陆高压系统东移过程对远距离跨海输送过程的影响。2)利用中国地区气象监测数据以及10个城市O3观测数据,对模式模拟效果分别进行气象和污染物浓度的评估,确定其模拟可信度。3)利用WRF-CMAQ模型分别对气象条件和污染物浓度分布及其变化进行模拟,通过CMAQ模式耦合的过程分析(Process Analysis,PA)模块来量化各个物理和化学过程对O3浓度的贡献,结合HYSPLIT拉格朗日模型计算的气团输送轨迹,分析O3及其前体物NO2的形成和输送过程。4)利用HYSPLIT拉格朗日模型寻找造成污染的可能的前体物源区,利用源解析模式(the Integrated Source Apportionment Method,ISAM)明确几个主要源区排放的前体物对于地区和城市O3污染的贡献。论文主要研究结果如下:1)东南沿海城市O3污染期间浓度特征为:夜间O3浓度升高,没有显著的日变化,城市O3浓度持续保持在约47 ppb的稳定水平,这与典型的局部O3污染的单峰型日变化明显不同。渤海北部城市O3污染浓度特征为:高压控制期,O3浓度与典型局地O3污染相似,日变化呈显著单峰分布,日间高夜间低,日O3浓度峰值高于75 ppb,谷值小于30 ppb。高压入海期,日O3峰值仍较高(约75 ppb),夜间谷值也在50 ppb左右,昼夜浓度梯度减小。2)东南沿海地区O3污染由来自中国东部海域上空O3输送导致,渤海北部O3污染则与来自黄渤海的输送有关。在大陆高压东移过程中,排放的O3前体被输送到海洋中,在海洋中通过光化学反应生成O3,在海洋上空气团运动过程中,由于弱滴定和水中极低的沉积,O3保持较高水平,最终输送到沿海地区。过程分析模块的量化结果表明,在这两次污染事件中,近地面水平输送的贡献非常显著,约为10 ppb/hr,有别于其他时间段。3)京津冀、东北和日韩是东南沿海地区O3前体物的主要来源区域,日韩排放的贡献最大,其次是京津冀和东三省,日韩、京津冀和东三省的小时贡献率峰值分别为33 ppb、20 ppb和10 ppb。高压控制期和高压入海期,除背景浓度和本地贡献外,山东、日韩和京津冀是渤海北部城市O3污染最主要的源区,山东排放贡献最大,其次是日韩和京津冀,小时O3贡献峰值分别是49ppb、38.0 ppb和28 ppb。4)当大陆高压向东移动到海洋的过程中时,我国东部海域处在大陆高压系统控制下时,东南沿海城市该类型O3污染过程频繁发生。当中国东部海域在大陆高压系统控制之下时,陆地排放的NO2被输送至我国东部海域上空的事件时常发生,在输送影响下,海洋上空NO2对流层柱密度可以达到20×1015molec./cm~2以上,尤其是在离陆地更近的渤海上空,这种现象在秋冬季尤为突出。
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