大陆高压东移过程中远距离跨海输送对我国沿海地区臭氧污染的影响研究

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对流层臭氧(ozone,O3)是目前最重要的大气污染物之一,对人类健康和植被生长均有严重危害。近年来,随着PM2.5(particulate matter with diameter less than or equal to 2.5μm)等污染的不断缓解,O3污染仍在增加,大气O3污染逐渐加重,区域性O3污染已成为科学界关注的焦点。对流层O3可以在大尺度环流作用下进行输送。目前,远距离传输以陆上传输研究为主,缺乏对跨海输送的系统研究。陆海相互作用对O3污染影响的研究多围绕海陆风,时间和空间尺度较小,且研究区主要集中在珠三角,对于北方沿海地区研究较少。中国O3污染对下风向地区的影响已被广泛研究和证明,但周边地区对中国的影响很少受到关注。基于以上研究现状,本研究通过对站点观测数据、卫星数据和天气形势进行分析,结合多种模式模拟结果,分别对东南沿海城市和渤海北部城市在2017年8月28日-9月6日发生的O3污染进行了分析。具体研究内容包括:1)利用研究时段内10个主要研究城市的气象观测数据、污染物观测数据以及天气图,总结了这两次O3污染期间O3浓度的时间变化和空间分布特征,分析了这两次远距离跨海输送对应的天气形势,结合卫星污染物数据,阐明大陆高压系统东移过程对远距离跨海输送过程的影响。2)利用中国地区气象监测数据以及10个城市O3观测数据,对模式模拟效果分别进行气象和污染物浓度的评估,确定其模拟可信度。3)利用WRF-CMAQ模型分别对气象条件和污染物浓度分布及其变化进行模拟,通过CMAQ模式耦合的过程分析(Process Analysis,PA)模块来量化各个物理和化学过程对O3浓度的贡献,结合HYSPLIT拉格朗日模型计算的气团输送轨迹,分析O3及其前体物NO2的形成和输送过程。4)利用HYSPLIT拉格朗日模型寻找造成污染的可能的前体物源区,利用源解析模式(the Integrated Source Apportionment Method,ISAM)明确几个主要源区排放的前体物对于地区和城市O3污染的贡献。论文主要研究结果如下:1)东南沿海城市O3污染期间浓度特征为:夜间O3浓度升高,没有显著的日变化,城市O3浓度持续保持在约47 ppb的稳定水平,这与典型的局部O3污染的单峰型日变化明显不同。渤海北部城市O3污染浓度特征为:高压控制期,O3浓度与典型局地O3污染相似,日变化呈显著单峰分布,日间高夜间低,日O3浓度峰值高于75 ppb,谷值小于30 ppb。高压入海期,日O3峰值仍较高(约75 ppb),夜间谷值也在50 ppb左右,昼夜浓度梯度减小。2)东南沿海地区O3污染由来自中国东部海域上空O3输送导致,渤海北部O3污染则与来自黄渤海的输送有关。在大陆高压东移过程中,排放的O3前体被输送到海洋中,在海洋中通过光化学反应生成O3,在海洋上空气团运动过程中,由于弱滴定和水中极低的沉积,O3保持较高水平,最终输送到沿海地区。过程分析模块的量化结果表明,在这两次污染事件中,近地面水平输送的贡献非常显著,约为10 ppb/hr,有别于其他时间段。3)京津冀、东北和日韩是东南沿海地区O3前体物的主要来源区域,日韩排放的贡献最大,其次是京津冀和东三省,日韩、京津冀和东三省的小时贡献率峰值分别为33 ppb、20 ppb和10 ppb。高压控制期和高压入海期,除背景浓度和本地贡献外,山东、日韩和京津冀是渤海北部城市O3污染最主要的源区,山东排放贡献最大,其次是日韩和京津冀,小时O3贡献峰值分别是49ppb、38.0 ppb和28 ppb。4)当大陆高压向东移动到海洋的过程中时,我国东部海域处在大陆高压系统控制下时,东南沿海城市该类型O3污染过程频繁发生。当中国东部海域在大陆高压系统控制之下时,陆地排放的NO2被输送至我国东部海域上空的事件时常发生,在输送影响下,海洋上空NO2对流层柱密度可以达到20×1015molec./cm~2以上,尤其是在离陆地更近的渤海上空,这种现象在秋冬季尤为突出。
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