低维全无机钙钛矿CsPbBr3的制备及其光电探测性能研究

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钙钛矿光电探测器作为一种新型光探测器件,在成像、光通讯、远程控制和化学/生物传感等领域拥有广阔的应用前景。本文针对有机钙钛矿多晶材料对光、热、氧的不稳定性,以及其光电探测器暗电流高的问题,提出构筑全无机CsPbBr3单晶材料,研究其光电性能与稳定性,并研制具有肖特基势垒的全无机CsPbBr3光电探测器,对其光探测性能进行了系统性研究。此外,本文提出采用直接喷涂法制备了大面积阵列的柔性光电探测器的新方法。主要研究内容和创新点如下:1.利用PbI2在N,N-二甲基甲酰胺中低溶解度和易于形核并择优生长的特性制备了PbI2微米线。以PbI2微米线为模板,通过阴离子交换法制备CsPbBr3微米线。CsPbBr3单根微米线光电探测器在黑暗条件下,表现出超低的暗电流2.1×10-12 A,这归因于微米线与电极之间形成肖特基势垒有效地阻止了载流子的传输;在450 nm光照下,探测器的开光比高达104,响应度为2500 mA W-1;在连续光照4 h后,器件的光电性能基本保持不变,表现出高度稳定性。而且,CsPbBr3单根微米线光电探测器可精确地传译编码序列,在光通讯领域表现出良好的应用前景。2.针对多晶CsPbBr3材料中高陷阱密度以及低载流子的传输效率的问题,我们采用反溶剂法制备了低陷阱态密度且厚度可控的CsPbBr3微晶薄膜。即使在零偏压下,CsPbBr3微晶薄膜光电探测器的响应时间也可达51 ms,响应度为233.6 mA W-1,表现出奇特的供能特性。在外加偏压下,器件表现出超快的响应速度0.14 ms,响应度高达5692 mA W-1,探测率为4.9×1012 Jones,外量子效率高达2.5×103%。更重要的是,器件的光电流与光照功率呈线性关系,表现出宽的线性动态范围(65.6 dB)。3.本文提出了一种全喷涂法制备大面积阵列化柔性光电探测器的新方法。活性材料和电极材料分别为超薄的CsPbBr3单晶纳米片和二维层状高导电Ti3C2Tx。通过调节Ti3C2Tx的膜厚和间距有效地实现了短的载流子传输路径和高的载流子收集效率。CsPbBr3光电探测器的开关比高达2.3×103,光响应时间为18 ms。在10 V偏压条件下,器件的探测率为6.4×108 Jones,响应度高达44.9 mA W-1;而且,器件循环弯曲1500次和放置3个月后,性能保持率分别高达85和80%。此外,该光电探测器可大面积、阵列式地集成制备,在图像传感方面的实际应用提供了良好的借鉴。
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