Ni基类水滑石氧化物及其复合材料催化5-羟甲基糠醛加氢性能研究

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随着不可再生石油基能源储备的迅速枯竭以及温室气体排放量增加和日益严重的环境污染问题,丰富而低成本的可再生能源,作为可持续地生产液体燃料和化学品的一个有前途的替代品,在工业界和学术界都引起了越来越多的关注。其中,源自不可食用的木质纤维素的5-羟甲基糠醛(HMF)是衍生自碳水化合物通过糖的酸性条件下水解而产生的产品,被认为是制造高附加值化学品和生物燃料中最具潜力的生物质基的平台分子之一。在HMF的所有重要衍生物中,特别是HMF进一步氢解产生的2,5-二甲基呋喃(DMF),具有高沸点,高能量含量和高附加辛烷值及低挥发性等出色性能,已被确定为一种可以代替乙醇的生物质衍生液体燃料。因此开发一种将HMF转化为DMF的高效的催化剂变得越来越重要。层状双金属氢氧化物(LDH)由于其酸碱性、稳定性、阴阳离子的可调换性等特点被用作催化剂载体以及前驱体,而其煅烧后衍生的混合金属氧化物(MMO)因其具高比表面,记忆效应,热稳定性等优良特性在催化领域备受关注,近年来以Co、Ni、Al等过渡金属制备的LDH催化材料更得到研究者青睐。本文以尿素水热法制备的LDH为前驱体,研究类水滑石氧化物及氧化物与钴卟啉复合后对5-羟甲基糠醛的加氢促进作用。详细内容如下:(1)类水滑石氧化物NiCoTi-x催化HMF加氢性能的研究。采用水热法合成NiCoTi-LDH并煅烧得到衍生的NiCoTi-MMO,通过调节NiCo与Ti的比例得到不同的催化剂NiCoTi-x(x=Ni+Co/Ti),并探究它们对HMF的催化性能。采用FT-IR、XRD、BET、SEM、TEM、XPS、TGA等技术表征了前驱体及催化剂的结构特征。LDH前体中三种金属阳离子的均匀分布确保了每种金属阳离子在混合金属氧化物催化剂中的良好分散。选择具有最优催化效果的NiCoTi-8催化剂探究了反应温度、反应时间、NiCo/Ti比、氢气压力对催化性能的影响,并提出可能的催化机理。对NiCoTi-8催化剂进行了重复性测试,在多次使用过程中,催化剂仍具有很好的催化性能,表明其具有良好的稳定性。(2)类水滑石NiAl-LDH复合钴卟啉对5-羟甲基糠醛的加氢性能研究。首先采用水热法成功制备NiAl-LDH,后将钴卟啉与NiAl-LDH用超声的方法进行复合,得到CoTAPP/NiAl-LDH,后煅烧得到Co-N-C/NiAl-MMO作为HMF选择性加氢的催化剂。在煅烧过程中,类水滑石氧化物作为载体为钴卟啉分解产物Co-N-C提供锚点,从而抑制了金属离子的聚集。由于氮原子不仅与金属形成了牢固的键,而且还与电子供体结合,因此氮掺杂碳材料被认为是金属催化剂的合适载体。另外,金属卟啉由交替的含氮配体和Co离子组成,可以有效地控制原子水平上活性位的分散。采用XRD、SEM、TEM、FT-IR、TGA、Py-IR、XPS NH3-TPD以及CO2-TPD等表征前驱体及催化剂的结构特征,探究反应温度、反应时间以及压力对催化性能的影响,提出了可能的反应机理,并研究了多次使用后催化剂活性降低的原因。
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