负载型贵金属催化剂作为一类重要的催化材料,在化工、石化工业(特别是选择性加氢、烃类转化等多种反应过程)中获得广泛应用。目前,其工业制备主要采用水溶液浸渍法或沉积-沉淀法,存在着活性组分分散度低,结构稳定性差,催化性能不稳定等问题。开发具有高催化活性、低成本、高稳定性的高分散负载型贵金属催化剂,成为催化领域工业及学术界所关注的焦点之一。水滑石(LDHs)是一类具有多种功能的插层结构材料,其主体层板由带正电荷的二价及三价复合金属氢氧化物构成,层间可以容纳多种阴离子客体。已有的研究表明,无论作为催化剂、催化剂前驱体还是催化剂载体材料,水滑石均显示出优良的性能和应用前景。本论文根据水滑石材料在结构与性能调控方面的特点,采用原位生长技术制备高分散负载型钯单金属及钯钌双金属催化剂材料,采用多种物理化学分析技术与手段,并结合密度泛函理论(DFT)模拟与计算,表征、认识催化剂的物理织构、表面性能及金属粒子的微观形貌与结构,并将制得的负载型钯单金属及钯钌双金属催化剂材料用于对苯二甲酸二甲酯(DMT)选择加氢制取1,4-环己烷二甲酸甲酯(DMCD,一种重要的聚酯工业中间体),研究其催化加氢反应性能。具体工作内容分为如下三个部分,主要研究结果如下一、首先,采用原位生长技术在球形Al2O3表面合成MgAl-LDHs,经过干燥和焙烧处理后得到复合载体HTC-Al2O3;然后,采用溶液浸渍法制得负载型钯基单金属催化剂Pd/HTc-Al203。XRD、BET、 H2-TPR/TPD、SEM-EDX及HRTEM分析结果表明,与未经修饰的Al2O3相比,采用复合载体HTC-Al2O3制得的Pd/HTc-Al2O3具有较高的比表面积和较低的还原温度,其Pd金属粒子尺寸更小,分散度也更高；同时,金属Pd组分主要分布于复合载体HTC-Al2O3外表层,形成更为均匀的蛋壳型结构。在140～225℃的反应温度和3～8MPa的反应压力范围内,Pd/HTc-Al2O3表现出优良的催化活性、选择性和稳定性,并可在8MPa、180℃条件下连续稳定运行24 h。二、其次,基于双金属体系的“协同效应”,以相对廉价的金属Ru取代部分贵重金属Pd,借助溶液共浸渍法,制得不同配比的钯钌双金属负载型催化剂HRTE M和STEM-EDX表征结果证实双金属粒子的形成,且其粒子尺寸小于相应的单金属体系,这可能与其彼此问的强相互作用有关；同时,双金属体系中粒子的粒径分布受钌钯配比的影响,当钉钯配比接近1：1时其平均粒径最小H2-TPR和H2-TPD表明双金属催化剂具有典型的双金属特性,其还原和吸脱附性能受钌钯配比的影响,当钉钯配比接近1：1明,氢组分脱附量达到最高。催化反应结果表明,在相同的反应条件下,钉钯双金属催化剂的催化活性和选择性均高于单金属Pd或Ru；较高的反应压力(8MPa)和适宜的反应温度(180℃)有利于提升催化反应性能另外,双金属催化剂的反应性能随钌钯配比的调变呈现出“火山型”变化趋势,当钌钯配比接近1：1时,其反应性能达到最佳。DFT理论模拟与计算结果表明钌钯配比的调变影响表面d带中心能量值,当钌钯配比为1：1时,其具有较适中的表面d带中心能量值。三、进而,使用复合载体HTc-Al2O3,制得钌钯配比为1：1的双金属催化剂RuPd/HTc-Al2O3,并考察助剂Mg的引入量对其物化性质及反应性能的影响。相关表征结果表明,与未经修饰Al2O3负载的催化剂RuPd/Al2O3相比, RuPd/HTC-Al2O3具有更高的比表面积和孔容量。其表面独特的网格状结构有利于金属粒子的分散负载与有效隔离,从而改善其与载体的相互作用,抑制粒子的集聚和迁移。同时,RuPd/HTC-Al2O3的物化性质受助剂Mg引入量的影响,过量的助剂Mg易形成过多的水滑石微晶,从而导致孔道堵塞及比表面积损失,不利于金属粒子的分散负载。研究发现,Mg引入量为1.0wt%时,RuPd/HTC-Al2O3(?)的催化反应性能达到最佳