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苯酚是一种对人类有害且常见的有机污染物,广泛存在于各类工业废水之中。近年来,利用光(电)催化技术降解污染物受到了越来越多的关注,本文采用苯酚作为代表性污染物,制备出纳米TiO2作为光催化剂,进行光(电)催化实验研究。
本文采用溶胶-凝胶法制备了纳米TiO2粉体,利用XRD、TEM、UV-Vis DRS和PL对其结构和性能进行了研究。实验结果表明:颗粒粒径随煅烧温度的增加而增大,当焙烧温度为550℃时,TiO2粉体结晶度最好且为锐钛矿型,平均粒径约22.82 nm;TiO2在波长为200 nm-345 nm内有较强的吸收;焙烧温度为550℃制得的纳米TiO2粉体的光催化性能最好。
采用自然延流法在载玻片上制备出纳米TiO2薄膜,薄膜厚度约为30μm。以300 W高压汞灯为光源,进行光催化降解苯酚溶液的研究。纳米TiO2薄膜光催化降解苯酚的最优条件为:催化剂加入量0.100 g,光照时间4 h,H2O2加入量0.50 mL。寿命实验结果表明:制备的TiO2薄膜具有良好的寿命,随着使用次数的增加其光催化活性基本不变,薄膜中TiO2未发生光腐蚀现象。TiO2薄膜光催化降解苯酚溶液6 h样品和稀释60倍的真实废水5 h样品的COD去除率分别为90.45％、69.28％。采用溶胶-凝胶法分别制备Bi、Ce和S掺杂TiO2光催化剂。XPS显示元素掺杂形态均为氧化物,其化合状态分别为Bi3+、Ce4+和S6+离子。三种元素的加入均使TiO2对可见光的吸收强度增大,可见光降解苯酚实验表明:Bi的最佳摩尔掺杂量为0.04％,Ce的最佳摩尔掺杂量为0.04％,S的最佳摩尔掺杂量为0.05％。
采用涂覆法制备纳米TiO2电极,光电催化降解苯酚溶液的实验结果表明:光电催化优于光催化和电催化,紫外灯激发优于日光灯激发。室温(20℃)下,光电催化最佳条件为:支持电解质Na2SO4浓度0.100 mol·L-1,外加电压2.0 V,溶液初始pH值为4.0,极间距0.60 cm。苯酚在TiO2电极上的光电催化降解遵循表观一级反应动力学规律。掺杂一定量金属离子提高了TiO2电极的光电催化性能。对于改性TiO2电极,其光电催化性能优异性顺序为:0.04％CeTiO2电极＞0.04％Bi-TiO2电极＞纯TiO2电极。HPLC分析结果表明:光催化降解苯酚产物主要包括邻苯二酚、对苯二酚、顺丁烯二酸、草酸和甲酸等。