改性铁锰铜复合金属氧化物对水中砷的吸附效能及机理研究

来源 :西北农林科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cclongman
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
As污染已遍布全球,对自然环境和人体健康都会产生极大危害。鉴于As污染急性毒性和致癌性的特点,现已将其视为全球性威胁。有效去除水中的As已成为水处理中的热点话题。吸附法因其操作简单,成本低廉,工艺成熟,去除率高等优点被广泛应用于实际生产中。鉴于此,为进一步提升吸附剂对As(III)的氧化-吸附去除能力,本研究在课题组前期对含锰吸附材料研究的基础上,通过制备Fe-Mn-Cu三元复合氧化物(Fe-Mn-Cu ternary oxide,FMCTO)材料,研究其性能、机理及实际应用性能。以期能提供一种在保证氧化效果的基础上提高As吸附速率的新型吸附材料,对未来实际应用提供一定理论依据。主要研究结论如下:(1)运用氧化还原/共沉淀法制备FMCTO材料,通过动力学实验对材料中各金属元素含量比例进行筛选,同时对筛选所得比例的材料进行动力学、等温线拟合研究。经筛选,选定除As效果最优的材料比例为Fe/Mn/Cu=3:1:1。吸附动力学实验结果表明,FMCTO材料除As(Ⅲ)过程符合拟二阶动力学模型(R2=0.999),吸附速率高且O2对FMCTO除As(Ⅲ)效能具有一定促进作用。吸附等温线实验结果表明,FMCTO材料除As(Ⅲ)过程符合Freundlich模型(R2=0.996),吸附过程中发生了涉及As与材料中金属氧化物之间电子转移的化学反应。同时,FMCTO表面不均匀,不同能量的不同吸附位点可能导致As(Ⅲ)、As(Ⅴ)的多层不均匀吸附。(2)通过研究材料除As(Ⅲ)反应体系中p H、共存竞争离子等影响因素和循环利用性能及对模拟实际水样中As的去除效果,对FMCTO性能状况及应用前景进行评价。p H影响实验表明,FMCTO材料除As(Ⅲ)过程最适p H为6-7。共存竞争离子干扰实验表明,Ca2+、Mg2+对FMCTO除As(Ⅲ)过程具有一定的促进作用;SO42-、Cl-则对其几乎无任何影响;CO32-、Si O32-、PO43-则对FMCTO除As(Ⅲ)过程产生抑制作用,影响程度由弱到强依次为CO32-32-43-。经5个周期连续运行发现,FMCTO具备优良的循环利用性能。FMCTO处理的模拟实际水样中As浓度均低于饮用水最大允许As浓度(10μg/L),表明FMCTO在除As实际应用中具有巨大潜力。(3)材料表面通过Brunauer-Emmett-Teller方法(BET),扫描电子显微镜(SEM),能量分散光谱(EDS-Mapping)和X射线光电子能谱分析(XPS)进行表征。同时,对反应体系中产生的Mn(Ⅲ)和自由基进行检测,以此对材料除As机理进行探究。发现FMCTO具有丰富的大孔结构,反应体系中的Mn(Ⅲ)可以将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)。Cu的引入与Mn形成协同效应,促进FMCTO中各元素之间电子转移,加快Mn各价态之间转化从而提高As(Ⅲ)氧化效果。反应体系中会产生·O2-,其可直接氧化As(Ⅲ)或将Mn(II)氧化为Mn(III)促进Mn(III)的再生还原,提高材料氧化效率从而提升FMCTO除As效果。具体机理为:(1)As(Ⅲ)分子首先吸附到FMCTO表面,通过电子从As(Ⅲ)转移向Mn(Ⅳ)和Mn(Ⅲ)被氧化为As(V)。(2)消耗完Mn O2之后释放的Mn(Ⅱ)被吸附在FMCTO上,通过催化氧化被氧化形成反应性中间体Mn(Ⅲ)。Mn(Ⅲ)/Mn(Ⅱ)循环中Mn(Ⅲ)的快速形成和周转可以促进FMCTO表面上可溶性As(Ⅲ)和吸附的As(Ⅲ)的氧化。(3)氧气吸附在FMCTO表面上,并在“O→Cu”或“O→Mn”电子转移过程中充当电子受体,从而形成·O2-活性氧,可以有效地氧化可溶性As(Ⅲ)和吸附的As(Ⅲ)。
其他文献
水利水电工程的建设在发挥巨大效益的同时也产生了一系列的生态问题,对水生动物而言,尤其是具有洄游性或半洄游性的鱼类来说,水工建筑物的修建会使其生境破碎化,栖息地环境条
目的:宫颈上皮内瘤变(Cervical intraepithelial neoplasia,CIN)是一种宫颈癌前病变。约60%的低级别上皮内瘤变可自然消退,目前认为只有少部分CIN1患者须定期随访。许多研究
随着社会的发展和人们生活水平的提高,作为主要储能装置的电池也需要有更高的能量密度、更长的使用寿命来满足人们的需求。锂硫电池作为一种高能量密度体系,理论能量密度达到
目的:检测CD133蛋白及Musashi-1蛋白在子宫内膜样腺癌(Endometrioid adenocarcinoma,EAC)和正常子宫内膜组织中的表达情况,分析两种蛋白与EAC各临床病理参数间的关系,探究二
弹药的快烤试验是评估弹药热安全性能的重要试验。为了研究炸药的快烤响应特性,本文对装填压装FOX-7炸药的引信和装填熔铸B炸药的弹药进行了快烤试验,得到了各自的响应特性。在此基础上,通过数值模拟方法探究了输运热对压装FOX-7炸药和熔铸B炸药快烤响应特性的影响,并且研究了弹药快烤升温速率阈值随炸药装药尺寸的变化规律。对装填FOX-7炸药的引信进行两组不同升温速率的快烤试验,A组引信的平均升温速率为2
青藏高原是全球气候变化敏感区,也是我国重要的生态脆弱区,对保障我国乃至亚洲地区的生态安全具有重要的屏障作用。准确评估青藏高原干湿度变化及其对植被绿度的影响不仅有利于区域畜牧业发展,而且对我国生态安全屏障建设具有重要的借鉴意义。本文基于遥感数据和气象观测数据,利用Sen’s趋势、突变模型和相关分析等方法,分析了1970-2017年青藏高原干湿度时空变化特征以及新世纪以来青藏高原植被绿度的时空变化特征
5,5′-联四唑-1,1′-二氧二羟铵(Dihydroxylammonium 5,5′-bistetrazole-1,1′-diolate,TKX-50)是一种很有前景的高能离子盐,具有较高的爆轰速度和较低的机械感度。为了研究溶剂对TKX-50晶体生长的影响,从理论计算的角度出发,研究TKX-50分子在不同溶剂模型中的性质,以及不同溶剂对TKX-50晶体形貌的影响。对比了不同理论模型预测溶剂中TK
本文主要以Y、ZSM-35、SAPO-11、ZSM-5、β型分子筛为制备原料,选取氢氧化钠、氯化镁、氯化铁、氯化铬、氯化锰、磷酸氢二铵为改性原料,采用离子交换法和浸渍法制备一系列改性分子筛和催化裂化催化剂,考察催化剂的异构化性能,对其进行了一系列的表征。利用微反活性装置测试了上述分子筛和催化剂的活性,并用ACE评价装置对催化剂的性能进行了评价。(1)以NaY为原料、金属及磷为改性剂制备催化剂,研究
目的回顾性比较分析因大脑中动脉重度狭窄(狭窄率≥70%)导致急性脑梗死或反复短暂性脑缺血发作(Transient Ischemic Attack,TIA)的患者,采取内科药物保守或行大脑中动脉(Midd
超疏水表面(superhydrophobic surface,SHS)由于其独特的水排斥性,在日常生活、建筑防污、管道运输乃至国防航空等方面有着广泛的应用。研究超疏水表面的冷凝特性,对于优化空