通过绿色化学方法制备具有荧光功能的硒/碲化物量子点

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随着纳米科学与纳米技术的飞速发展,量子点已经吸引了越来越广泛的关注。这主要因为其在显示、生物测定、光伏和热电方面应用中的巨大前景。量子点具有宽的发射光谱范围,窄的发光宽度,高的荧光量子产率,良好的物理化学稳定性及溶液可工性能,这使得量子点成为现有液晶显示器的背光单元和高性能全色固态发光光源的最佳替代材料。尽管在发光二极管和面板显示领域的有着出色的表现,目前量子点的工业化生产仍然面临着高成本及环境污染的严峻问题。在本文中,我们开发了新型无膦的方法,以合成高质量的荧光量子点材料,有力的推动了荧光量子点在照明与显示领域中的进一步应用。在第二章,我们以硼氢化钠为还原剂,烷基酰胺为辅助溶剂,在温和加热的条件下制备了可溶性的碲前驱体。通过热注射的方法,利用制备的无膦碲前驱体成功制备了一系列高质量碲化物量子点,例如CdTe,HgTe,PbTe和Ag7Te4。基于制备无膦碲前驱体的高活性,我们将反应温度控制在200℃以下,反应时间缩短至10 s以内,成功生产出具有不同光色发射的CdTe量子点。有效的减小合成的时间与能源成本。在第三章中,我们以硒和碲的二氧化物为原料,以烷基硫醇为还原剂和溶剂。通过搅拌及温和加热的条件,实现了硒和碲二氧化物的直接溶解,制备出可溶性的硒和碲的无膦前驱体。通过对前驱体溶液的详细表征,证明了反应中,硒和碲的二氧化物被还原形成0价的单质簇,烷基硫醇被氧化形成二硫醚的结构。这种前驱体溶液中,形成的单质簇与溶剂分子间存在弱的非键连的相互作用,因而具有高的反应活性。可以实现在温和条件下合成光色可调,量子效率高的的CdSe和CdTe量子点及CuTe2等其他具有光伏性能的量子点。以CdTe量子点为颜色转换层,我们进一步制备了具有单色发射及基于三原色混合的白光发射的发光二极管器件。所制备的发光器件均显示出良好的发光性能。在第四章中,我们在无膦合成的基础上,利用“烷基硫醇-油胺混合溶解硒粉”的办法,实现了快速制备无镉的超小尺寸的Ag-In-Se量子点。通过对温度,时间的调控,我们给出了Ag-In-Se量子点以Ag2Se为核,In3+掺杂的机理解释。并探究反应温度对Ag-In-Se量子点晶型转变的影响规律。进一步以调控Ag-In-Se量子点的组分为手段,对Ag-In-Se量子点的荧光发射加以调节,成功将Ag-In-Se量子点的荧光发射控制在可见光区。以Ag-In-Se量子点为颜色转换层的发光二极管器件也展现出了优异的发光性能。
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