以电化学储能的锂离子二次电池因其具有高能量密度、小质量、长循环寿命、低自放电率及无记忆效应等优点,被广泛应用于便携式电子设备、通讯设备及电动汽车等领域。然而,锂离子电池的大规模发展与有限的锂资源之间的矛盾日益突出。与锂元素同主族的钠元素由于储量丰富、价格低廉,且二者物理化学性质相似,钠离子电池成为可替代锂离子电池的主要候选者。因此,寻找与钠离子电池相匹配的电极材料并了解其储能机制极为重要。具有高比容量、环境友好的NaxMyMn1-yO2（0<x<1,0≤y<1,M为过渡金属元素）体系引起了科学家们的关注,被认为是一种极具应用前景的钠离子正极材料。本论文通过传统的固相烧结方法合成了Na2/3Ni1/4Mn3/4O2陶瓷靶材,并利用脉冲激光沉积（Pulsed Laser Deposition,PLD）技术,制备出高性能的Na2/3Ni1/4Mn3/4O2薄膜钠离子正极材料,系统地探讨了沉积温度、氧气分压、沉积时间及退火处理等实验参数对其结构和电化学行为的影响。在此基础上,采用PLD多靶功能对Na2/3Ni1/4Mn3/4O2薄膜实施碳层包覆和Au衬底修饰,进一步改善了材料的电化学性能。论文的研究内容如下:（1）结合固相反应和二步煅烧法（一次煅烧温度为750℃,二次煅烧温度为1000℃）得到了层状结构P2相的Na2/3Ni1/4Mn3/4O2靶材。采用PLD技术制备出了相应的Na2/3Ni1/4Mn3/4O2薄膜正极材料。研究了沉积温度、氧气分压等参数对薄膜结构、形貌的影响。结果表明:薄膜呈c轴择优取向,随着沉积温度的提高,晶粒尺寸变大,结晶性得到明显增强;氧气分压的增加,能有效抑制氧空位的产生,减少薄膜中的缺陷。（2）研究了Na2/3Ni1/4Mn3/4O2粉末以及薄膜作为正极材料的电化学性能,发现沿c轴择优取向的薄膜结构更有利于电子、钠离子的迁移,能有效提高放电比容量和循环性能。结果表明:薄膜电极在高截止电压下仍能保持结构稳定性,在1.5-4.3 V电压区间,以恒电流密度13 m A g-1充放电,循环30次后,容量保持率达到91%;当放电电流密度提高到2080 m A g-1,其放电比容量仍能维持98.1 m Ah g-1。（3）研究了Na2/3Ni1/4Mn3/4O2薄膜电极的恒流循环曲线、充放电曲线、及倍率性能。讨论了沉积温度、时间、氧气分压以及退火对薄膜电化学性能的影响,并结合结构特性对其电化学性能的物理机制进行了解释。结果表明:沉积温度550℃,氧气分压65 Pa,沉积时间1 h并原位退火1 h的样品,具有优异的电化学性能。电流密度为13 m A g-1时,首次放电比容量高达183.6 m Ah g-1,经过130次循环,容量保持率仍有90%,且表现出良好的倍率特性。（4）利用PLD方法在Na2/3Ni1/4Mn3/4O2薄膜的表面生长碳包覆层。该包覆方法降低了电极材料在空气中的敏感度,阻碍其与电解液接触和反应,确保材料的结构稳定性。同时,碳包覆层能够提高导电性,可以改善薄膜电极的大电流充放电能力。在130 m A g-1的大电流密度下,30次循环后容量保持率为97%,高于未包覆的87%。另外,在不锈钢基片表面进行衬底Au修饰,防止薄膜与基片之间互相扩散及反应,进而增强基片的热稳定性,薄膜的倍率性能得到明显改善。Na2/3Ni1/4Mn3/4O2薄膜与硬碳负极组成的全电池,能量密度可达到190 Wh kg-1。