【摘 要】
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柴达木盆地是我国无机盐资源的宝库,富含锂、钾、硼等资源,其资源综合开发利用,急需含碱金属硼酸盐体系相关的相平衡基础数据。本论文针对五元体系(Li+,Na+,K+//Cl-,B5O8--H2O)及其三元、四元子体系,结合现代电解质溶液理论最新进展,应用Pitzer离子相互作用理论,系统地开展了相应体系在298.15 K溶解度理论预测研究,取得了以下结论:结合6个三元体系(Li+//Cl-,B5O8-
【基金项目】
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国家自然科学基金项目(22073068、U1607123); 天津自然科学基金重点项目(18JCZDJC10040); 教育部创新团队发展计划项目(IRT_17R81);
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柴达木盆地是我国无机盐资源的宝库,富含锂、钾、硼等资源,其资源综合开发利用,急需含碱金属硼酸盐体系相关的相平衡基础数据。本论文针对五元体系(Li+,Na+,K+//Cl-,B5O8--H2O)及其三元、四元子体系,结合现代电解质溶液理论最新进展,应用Pitzer离子相互作用理论,系统地开展了相应体系在298.15 K溶解度理论预测研究,取得了以下结论:结合6个三元体系(Li+//Cl-,B5O8--H2O)、(Na+//Cl-,B5O8--H2O)、(K+//Cl-,B5O8--H2O)、(Li+,Na+//B5O8--H2O)、(Li+,K+//B5O8--H2O)、(Na+,K+//B5O8--H2O)在298.15 K的溶解度,首次拟合获得至今未见报道的Li B5O8,Na B5O8,KB5O8的Pitzer单盐参数β(0),β(1),CФ和ln Ksp,以及混合参数θCl,B5O6(OH)4、ΨLi,Cl,B5O6(OH)4、ΨNa,Cl,B5O6(OH)4、ΨK,Cl,B5O6(OH)4、ΨLi,Na,B5O6(OH)4,ΨLi,K,B5O6(OH)4和ΨNa,K,B5O6(OH)4。通过Pitzer单盐参数和混合参数,应用Pitzer离子相互作用模型,预测相应的6三元体系(Li+//Cl-,B5O8--H2O)、(Na+//Cl-,B5O8--H2O)、(K+//Cl-,B5O8--H2O)、(Li+,Na+//B5O8--H2O)、(Li+,K+//B5O8--H2O)、(Na+,K+//B5O8--H2O)溶解度。结果发现:随着Li+、Na+、K+半径的增大,Li B5O8,Na B5O8,KB5O8的溶解度依次减小;碱金属氯化物(Li Cl,NaCl,KCl)的相区小于对应的五硼酸盐(Li B5O8,Na B5O8,KB5O8)相区,即碱金属氯化物的溶解度大于对应五硼酸盐的溶解度。在简单四元体系(Li+,Na+,K+//B5O8--H2O)中,应用Pitzer模型计算该体系的预测相平衡溶解度,并将其绘制成相图。将理论预测的值和实验值进行对比,发现预测值与实验值吻合。体系有1个三相共饱点,3个单盐结晶相区和3条溶解曲线。在交互四元体系(Li+,Na+//Cl-,B5O8--H2O)、(Li+,K+//Cl-,B5O8--H2O)和(Na+,K+//Cl-,B5O8--H2O)中,应用Pitzer模型计算该体系的预测相平衡溶解度,并将其绘制成相图。将理论预测值和实验值进行对比,发现预测值与实验值吻合。3个交互四元体系均有2个三相共饱点,4个单盐结晶相区和5条单变量溶解度曲线。溶解规律与三元体系一致,Li B5O8、Na B5O8、KB5O8的溶解度相区依次增大。在NaCl饱和条件下的交互五元体系(Li+,Na+,K+//Cl-,B5O8--H2O)中,应用Pitzer模型计算该体系的预测相平衡溶解度,并将其绘制成相图。将理论预测的值和实验值进行对比,发现预测值与实验值吻合。该体系有3个共饱点,5个结晶相区和7条单变量溶解度曲线。
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