【摘 要】
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全无机钙钛矿材料是具有ABX3晶体结构的一类材料的统称,其中A为无机基团。由于具有比传统发光材料更高的缺陷容忍度,钙钛矿材料通常表现出优异的光学性能,如:窄的发射峰及高
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全无机钙钛矿材料是具有ABX3晶体结构的一类材料的统称,其中A为无机基团。由于具有比传统发光材料更高的缺陷容忍度,钙钛矿材料通常表现出优异的光学性能,如:窄的发射峰及高的光致发光量子效率(Photoluminescence Quantum Yield,PLQY)等。目前,钙钛矿材料已经被广泛应用于发光二极管(Light Emitting Diode,LED)、激光及X射线成像等领域。然而,全无机钙钛矿材料在合成过程中会产生大量本征缺陷,本征缺陷的存在使得其在水、光、热等环境中的稳定性较差。因此,为实现其商业应用,我们仍需进一步提高其结构稳定性。本课题以Cs Pb Br3纳米晶体(Nanocrystals,NCs)为例,从其合成路线着手,优化合成方案,钝化其表面缺陷,从而提升其稳定性并探究其钝化机制。具体内容为:(1)首先是解决钙钛矿Cs Pb Br3NCs水稳定性的问题。这里我们采用的是水处理法,从而诱导Cs4Pb Br6 NCs相变为Cs Pb Br3NCs。所获得的Cs Pb Br3NCs表面富含一层羟基(OH)短链配体。OH配体的存在使得钙钛矿表现出优异的水稳定性。所得的NCs被成功应用于白光LED(White Light Emitting Diode,W-LED)。(2)水处理法虽然提供配体保护,但相变过程中样品与水的接触时间较长,所制备的Cs Pb Br3NCs表面存在大量的缺陷。因此,我们采用一种新型的水光协同处理的方法加速相变过程,从而进一步优化Cs Pb Br3NCs结构。引入365 nm光照后,水处理相变时间由原来的的48小时减小为5小时。所制备的Cs Pb Br3NCs表面缺陷减少,且在800 nm的飞秒激光连续照射下仍具有优异的光稳定性。(3)水光协同处理过程中,水的存在使得我们很难对相变过程进行调控,因而也就不利于我们进一步优化钙钛矿的晶体结构,提升其热稳定性。接下来,我们采用一种过程相对易调控的湿化学退火的方法来改善晶体结构。所得的NCs缺陷含量明显减少、结构更加完整。退火后的样品具有更高的热稳定性、光稳定性、水稳定性。此外,所制备的Cs Pb Br3NCs闪烁体在商业辐照剂量(1 m Gy/s)下表现出长期稳定(~3600 s)的X射线成像。
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