众所周知，电子不仅具有电荷，同时又具有自旋，人们对电子的自旋属性和电荷属性的充分利用，将使人类社会进入新的信息技术时代。目前能够应用的自旋电子器件，只有利用巨磁阻效应的磁记录磁头以及磁存贮装置才得以实现。一个自然的问题：能否在Si、GaAs、ZnO这些半导体材料引入自旋流，从而开发出同时利用自旋属性和电荷属性的自旋电子学器件呢？如果这一条件能够实现的话，将有望产生出自旋场效应晶体管、自旋发光二极管、自旋共振隧道器件、THz频率光学开关、调制器、编码器、解码器及用于量子计算、量子通信等装置的新型器件，从而可能触发一场新的信息技术革命。为了实现这一目标，研究人员正从二个方向研发可以制备自旋电子学器件的新型材料：一是在传统半导体中掺入磁性离子，使其成为具有铁磁性的半导体；另一个方向是制备在结构上与传统半导体匹配的半金属铁磁体，通过高效率的自旋注射来实现半导体中的自旋流。在实验室中，薄膜的制备都是利用外延生长等非平衡手段来获得，然而外延生长环境下，薄膜的生长仅受到二维应变作用，并未受到三维的各向同向应变作用，其键长并没有各向同性改变。同时，选择合适的衬底，对生长在衬底上的薄膜进行掺杂，例如GaAs:TM和ZnO:TM（TM为过渡金属），那么二维应变对体系的电子结构及半金属性是否会产生影响？因此，我们主要是在二维应变情况下进行半金属薄膜的第一性原理模拟。我们首先针对ZB相ZnO与GaAs为基的多种三元合金薄膜Zn_0.5X_0.5O和Ga_0.5X_0.5As（X=Cr， Mn，Fe，Co，Ni等过渡金属）进行第一原理理论计算研究，从中发掘与传统半导体晶格匹配的半金属铁磁体。通过在二维应变作用下对其薄膜进行第一性原理模拟计算，这样模拟出来的结果比在三维各向同性应变作用下地结论更具有参考性。在二维应变下（c/a≠1），TM与ZnO或GaAs的合金薄膜（浓度设为50％）的形式有两种：（1）一种是在[100]面上TM替代阳离子，标为I型；（2）另一种是在[001]面上TM替代阳离子，标为II型。GGA的计算结果发现，在一定的二维应变范围内Zn_0.5Co_0.5O（I）、 Zn_0.5Ni_0.5O（I,II）以及Ga_0.5Cr_0.5As（I,II）这些体系有明显的半金属性。采用GGA＋U计算方法，进一步发现，Zn_0.5Cr_0.5O（I,II）和Ga_0.5Mn_0.5As（I,II）体系也具有显著的半金属性。这方面的研究结果可以为实验上制备TM-ZnO和TM-GaAs半金属薄膜提供理论参考。其次，考虑到二维应变对半导体材料本征缺陷的影响，我们采用64个原子超晶胞研究了二维应变下ZB相ZnO和GaAs中的本征缺陷。富氧的环境下，锌空位的形成能在二维压缩区比在二维拉伸应变区相对要低一些，说明在应压作用下，Zn原子相对容易失去，易形成V_Zn^2-，这是一种受主缺陷，形成p-型半导体。富Zn情况下，当费米能级靠近VBM时，较易形成氧空位；当费米能级靠近CBM时，锌空位的形成能相对比氧空位要低，因而比较容易形成锌空位。同时，在二维应变情况下，缺陷形成能也会相应发生变化，但是其规律不是很明显。在富镓情况下，费米能级靠近VBM时，镓填隙缺陷（Ga_i）是较易形成的，禁带宽度范围内，出现了Ga_i的过渡能级，而且随着二维应变从压缩向拉伸（即从-5%到5%）变化，Ga_i的形成能是线性降低；当费米能级靠近CBM时，镓空位(V_Ga)是较易自发形成的，而且随着二维应变从压缩向拉伸（即从-5%到5%）变化，V_Ga的形成能反而是线性增大的，所以在二维压缩的作用下更容易形成V_Ga。在富砷情况以及二维压缩作用下，整个禁带宽度范围内，V_Ga的形成能是最低的，且随着应压增大，形成能线性降低，越容易形成V_Ga。在富As制备条件以及二维拉伸应力作用下，当费米能级靠近VBM时，Ga_i的形成能最低，最容易形成；当费米能级靠近CBM时，V_Ga的形成能比较低，且随着拉伸应变的增大而线性增大。应变对ZnO和GaAs本征缺陷的影响，必将关系到相应的三元合金薄膜的半金属性。最后，我们利用前面所用的缺陷形成能及化学势方法，也对在信息产业中常用的锂离子电池中的缺陷作用做了一些尝试性研究。主要采用第一性原理计算方法对锂离子电池正极材料LiTiPO₅和LiTi₂（PO₄）₃的结构稳定性进行优化，研究了体系中氧空位形成的可能性以及氧空位对这两种体系电子性质的影响。发现，贫氧偏压环境下，在这两种材料中都会形成氧空位，从而在体系中形成一个缺陷能级，可明显地改善LiTiPO₅和LiTi₂（PO₄）₃的导电性，而且氧空位的引入，使体系的平均开路电压增大，从而为实验上改良这种材料的性能提供了理论指导和参考。