包含水、离子和碳基材料的体系广泛存在于人工材料和自然界中。理解和操控水、离子在碳基材料表面的动力学行为在海水脱盐与净化、纳流体操控、人工通道设计和理解天然通道生物活性的等若干领域中起到重要作用。大量实验表明阳离子和碳基材料上富含π电子的芳香环之间存在非常强的相互作用,即阳离子-π作用。然而遗憾的是,该作用在之前的分析和模拟中往往没有考虑到,这对于正确理解和描述离子在碳基材料表面的吸附和动力学行为非常不合理,从而导致了理论计算可能会给出误导性的结果,或者一些实验现象无法用现有的认识来解释。精确的描述离子和的碳基材料的芳香环之间的作用是非常必要且重要的。本文从基于碳纳米管的海水脱盐材料和人工通道设计两个实际问题出发,采用经典力场与量子力学计算相结合的手段,给出了正确描述水合离子与碳纳米管之间相互作用的新方法。首先,碳纳米管因为具有实验证实的超快水渗透能力和理论预测的极高脱盐能力,长期以来被认为可以作为性能极佳的脱盐材料。但至今没有关于碳纳米管的脱盐率足够作为脱盐材料的实验进展。本文通过合适考虑水合离子和碳纳米管之间的相互作用,发现海水中的离子会堵塞（6,6）型碳纳米管的管口,从而阻断了水在碳纳米管内传输。造成这种堵塞的关键是离子和碳纳米管之间存在的非常强的阳离子-π相互作用。基于这样的认识,本文同时提出了两点针对性的改进方案,即在管口修饰大的饱和基团（-CH₂CH₂-）或施加强电场,从而避免碳纳米管的堵塞行为,大大提高碳纳米管的滤水脱盐性能。其次,近年来的一组实验发现,较粗的碳纳米管（直径1–2 nm）在盐溶液中存在阻塞效应,并在高电压下呈现开/关转变。其物理机制仍然不清楚,无法用经典分子动力学模拟的结果来解释。本文通过合适考虑水合离子和碳纳米管之间的相互作用,模拟结果显示钠离子可以进入手性为（8,8）型碳纳米管内部并保持阻塞状态,当外加电场的数值大于一临界值后,进入碳纳米管的钠离子可以在电场力下从碳纳米管中逃离出来,呈现碳纳米管开/关状态转变。此外,钾、四甲基铵和氯离子的模拟结果也都同实验的现象相符。本文的发现强调了阳离子–π作用对于离子和水分子在含芳香环表面吸附和动力学行为的重大影响,并提出了改进的处理阳离子–π作用的方法。基于这个相互作用,本文澄清了在碳纳米管应用于海水脱盐和人工生物通道等方面遇到的困难。为设计和制备高效、高选择性的基于CNT的海水淡化膜和人工生物跨膜通道提供分子机制参考。本文同时表明在超亲水表面,水的宏观浸润行为与微观相互作用之间存在着很好的线性关系,这个线性关系不仅在超亲水区域适用,也同在普通亲水,甚至是疏水区域的通过接触角获得的表面能数据相符合。在不同原子晶格类型的表面上,该线性规律依然都存在,仅仅表现在斜率上有所不同。斜率同原子排列方式无关,只同原子的面密度成正比关系。本文的研究丰富了水在固体表面浸润行为的理解和认识,对于设计和操控固体界面的浸润性提供了新的启示,尤其在理论研究中,发展新的力场参数或构造特定亲水类型或亲水能力的表面时候有重要的价值。