为了满足有效的能量转换和储存,因此电化学设备的广泛发展——燃料电池和金属-空气电池——已经成为了一个重要的议题。在这些具有发展前景的能量设备中,阴极反应为动力学反应缓慢的氧还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR),因此限制了这些设备的广泛使用。虽然商业铂炭催化剂被证实为最先进的ORR电催化材料,但是铂的价格昂贵以及储量稀少,这些缺点依旧阻碍了相关设备的广泛应用,因此刺激了人们开发高性能的非铂金属电催化剂。作为价格低廉且储量丰富的金属元素,铁元素能够与氮元素和碳元素形成低配位数的配合体,表现出潜在的ORR活性。特别的是,酞菁中的Fe-N4部分被普遍认为是ORR的活性位点。为了将不饱和配位的Fe-Nx部分稳定在炭载体上(Fe-Nx/C),通常将热处理作为一种有效的方法;然而,Fe-Nx构型非常容易被破坏,转变为不可控制的聚合体,或者在高温热处理(超过600℃)的条件下形成催化活性较差的活性位点。与调控Fe-Nx活性位点相比,由于炭载体的稳定性能够提供有利的表面环境来分散Fe-Nx,因此提升炭载体的性能也许是一种有效的开发Fe-Nx/C催化剂的方法。纳米碳材料——例如商业碳黑和碳纳米管——能够为纳米金属颗粒提供一些恰当的成核以及生长位点。然而,碳纳米管和商业碳黑表面的化学惰性以及表面积有限的特点,使得这两种炭几乎不能在炭基体表面锚定足够多的Fe-Nx。与活性铂纳米颗粒相比,次纳米级的Fe-Nx位点需要更大的载体表面积和更强的位点-载体间的相互作用力。在这种情况下,开发设计一种炭载体来固定Fe-Nx对开发价格低廉且高效的Fe-Nx/C催化剂是很重要的一个方面。在众多的炭材料中,多孔炭材料具有大的表面积和丰富的孔道结构,不仅能够促进传质过程,还能够提供大量的位点供Fe-Nx部分分散。特别的是,炭载体的孔洞中含有大量外加的或者固有的缺陷虽然对材料的导电性非常不利,但能够提升Fe-Nx与炭载体之间发生轻微的吸热反应,使Fe-Nx较好的与炭载体进行连接。本论文的主要创新工作如下:一、我们采用微孔限域的方法,包括提升活性位点数目和改善活性位点环境,合成了高活性的Fe-Nx/C的电催化剂。微孔炭(MC)作为一种价格低廉的商业炭,含有大量的微孔结构和很高的缺陷暴露点,表现出了其作为吸附剂的独特的优势。因此我们以MC(石油裂解工程得到的副产物)和酞菁铁(FePc)为原料,制备合成了一种高效的Fe-N-MC电催化剂。结果表明,与商业Pt/C和其他Fe-Nx修饰的纳米碳材料(Fe-N-CB和Fe-N-CNT)相比,Fe-N-MC催化材料表现出了更加优异的氧还原活性。此外,由规模化生产实验的结果可知,Fe-N-MC被证明具有实用性和经济可行性。二、选取N、P、B、S四种元素,对微孔炭进行杂原子掺杂,选取了合适的元素N,作为最终的掺杂元素。通过对微孔炭进行掺杂,改变炭载体的孔道结构和表面元素状态,探究了不同的孔道结构和表面元素状态对于Fe-N-C电催化材料的影响,结果表明微孔结构的丰富有利于活性位点的吸附,并且低温热处理的实验条件对于此类催化剂的氧还原催化活性提升具有举足轻重的作用。