冶炼城市大气PM2.5、TSP和沉降物中重金属时空变化特征及风险评价

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华北某城市属于典型的金属冶炼城市,该区域大气颗粒物、干湿沉降和土壤中重金属的污染程度,以及对人体的健康风险是当地公众普遍关注的问题。为了有效控制当地大气和土壤污染,本文分析了2017年1月至2019年12月当地工业区、郊区和山区三类功能区PM2.5和TSP和大气沉降中典型重金属元素的时空变化特征及健康风险,解析了潜在污染来源,探讨了大气沉降对土壤Pb、As、Cd累积的影响。主要结论如下:(1)2017~2019年工业区PM2.5和TSP年均质量浓度先增加后降低,PM2.5年均质量浓度稳定在100μg/m~3,TSP年均质量浓度平均值为193μg/m~3,而郊区和山区PM2.5和TSP年均质量浓度逐年攀升,郊区PM2.5和TSP年均质量浓度从73.4和126μg/m~3(2017年)增加到103和189μg/m~3(2019年),山区PM2.5和TSP年均质量浓度从82.1和150μg/m~3(2017年)增加到93.0和182μg/m~3(2019年)。三类功能区PM2.5和TSP质量浓度呈现冬季>春季>秋季>夏季的季节变化特征。与年均二级浓度标准限值比较(GB 3095-2012),三类功能区PM2.5年均质量浓度均超标。气象因子,如大气中相对湿度、气温、风速和气压显著影响PM2.5质量浓度。Traj Stat软件分析表明,研究城市大型冶炼企业位于各功能区PM2.5主要贡献源区及污染传输方向上,应重视区域内大型冶炼企业对当地PM2.5的污染。(2)2017~2019年工业区、郊区和山区大气PM2.5和TSP中Pb、As、Cd年均质量浓度呈逐年下降趋势,Pb、As、Cd年沉降通量与其变化趋势一致。2017年三类功能区PM2.5中Pb、As、Cd质量浓度呈秋高夏低的季节变化特征,TSP中Pb、As、Cd质量浓度在郊区呈秋高夏低的季节变化特征,在工业区不具显著的季节变化特征,在山区秋季出现最高值。三类功能区大气中Pb和As沉降通量在夏季较高,湿沉降对Pb和As沉降通量的贡献在干湿总沉降通量中占主导地位,Cd沉降通量的季节变化特征具有空间差异性。(3)三类功能区PM2.5和TSP中Pb、As、Cd质量浓度以及Pb、As、Cd沉降通量由高到低依次为:工业区>郊区>山区,工业区冶炼厂烟气源是周围地区大气颗粒物和大气沉降中Pb、As、Cd的主要来源。三类功能区PM2.5中Pb、As、Cd含量与TSP中的比值大于50%,TSP中Pb、As、Cd主要分布在细颗粒物(PM2.5)上。Traj Stat软件解析PM2.5中重金属来源结果表明,要重视研究区域西北方向350 km范围内、东面200 km范围内和南面200 km范围内的区域传输污染。(4)地累积指数评价结果表明,PM2.5、TSP和大气沉降中三种重金属污染程度由高到低依次为:Cd>Pb>As。单因子指数和内梅罗指数法综合评估结果表明,与地累积指数评价结果吻合,大气颗粒物中Cd通过大气沉降对土壤的污染程度最重。分析2016~2020年工业区清洁土壤(客土法)中Pb、As、Cd总量的监测数据发现,未受重金属污染的干净土壤在工业区受大气沉降影响两年,土壤中Cd含量(0.94 mg/kg)就超过土壤风险筛选值,大气沉降中Cd对土壤危害严重,值得重点关注。采用美国环保局提出的健康风险评估模型进行计算,结果表明三类功能区PM2.5和TSP和大气沉降中As和Cd对儿童和成人具有一定的致癌健康风险。
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