化学链氧解耦燃烧中锰基载氧体特性实验研究

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化学链燃烧是一种新颖的CO2捕集与收集技术,与传统燃烧技术相比,不但效率高,而且能耗低。化学链燃烧系统包括空气反应器和燃料反应器,载氧体在空气反应器与燃料反应器之间循环传递氧,燃料反应器中的燃烧产物经冷凝处理后得到高浓度的CO2,而化学链氧解耦燃烧是适用于固体燃料的化学链燃烧。要实现化学链燃烧性能良好的载氧体是关键,由于锰基载氧体熔点较高且价格较便宜,因此本文选择锰基载氧体进行实验研究。本文首先在热重分析仪上考察Mn2O3在不同条件下的释氧特性,然后考察其释氧后产物Mn3O4的吸氧特性、循环稳定性及炉渣和飞灰对其循环稳定性的影响,并得到了锰基载氧体的动力学参数。在此基础上考察了惰性载体对锰基载氧体特性的影响,还考察了浸渍法和石墨成孔法对载氧体的影响,之后选取性能较好的Mn75Al25与Mn2O3和煤在固定床上进行化学链氧解耦燃烧循环稳定性测试,并借助XRD和SEM对相关载氧体进行物相分析和微观形貌分析。最后以硝酸盐浸渍方式制备锰铜复合载氧体,以同样的方法对其载氧体释氧特性及循环稳定性展开实验研究。研究结果表明,Mn2O3随着氧气浓度的增加,初始释氧温度逐渐增加,活化能大幅度增加;随反应温度的升高,其释氧时间减少;随升温速率的提高,释氧活化能小幅度增加。Mn3O4随着反应温度的升高,氧化时间增加;随氧气浓度的降低,吸氧所需的势差越来越小,Mn3O4不易氧化;Mn3O4在20次吸氧释氧过程中表现出较好的稳定性。炉渣对载氧体的循环稳定性具有一定的影响;而飞灰对Mn3O4的循环稳定性没有什么影响。惰性载体改性锰基载氧体的研究结果表明,在相同反应温度下,Al2O3处理的Mn75Al25释氧时间比Mn2O3少;TiO2对锰基载氧体的热力学氧平衡分压改变最为突出;Mn75Al25的循环稳定性最好,Mn75Zr25不适合作为化学链氧解耦燃烧的载氧体。浸渍法制备的Mn75Al25载氧体略微优于石墨成孔法制备的Mn75(Al9C1)25载氧体;Mn75Al25和Mn2O3不宜作为煤化学链氧解耦燃烧的载氧体。锰铜复合载氧体的实验研究表明,在相同的反应温度下,(Mn75Cu25)3Al1的释氧时间比Mn75Cu25少;两种载氧体在无氧时的释氧量比有氧气氛下多;当反应温度一定时,粒径大小对载氧体的释氧特性没有什么影响;Mn75Cu25和(Mn75Cu25)3Al1的循环稳定性均较好,但(Mn75Cu25)3Al1的释氧量随着循环次数的增加相对较稳定;与煤化学链燃烧循环过程中,随着循环次数的增加,Mn75Cu25颗粒逐渐增大,而(Mn75Cu25)3Al1颗粒粒径变化较小;与煤化学链燃烧之后的循环稳定性测试表明,随着循环次数的增加,(Mn75Cu25)3Al1每次的释氧量波动较小,优于Mn75Cu25载氧体。
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