【摘 要】
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催化剂颗粒孔道中的分子扩散对反应过程和催化性能影响显著。研究孔道中扩散和反应的耦合机制对催化剂结构的优化设计具有重要意义。论文主要研究了纳微尺度孔道中扩散和反应的耦合过程，分析了由此引起的组分动态分布特征。进而揭示了不同于宏观连续描述的耦合机制。 为此，论文首先发展了分子动力学方法中的硬球-拟颗粒耦合算法，引入了典型的简单反应模型并改进了其并行算法。然后以此研究了微观受限空间内的扩散和反应过程。
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催化剂颗粒孔道中的分子扩散对反应过程和催化性能影响显著。研究孔道中扩散和反应的耦合机制对催化剂结构的优化设计具有重要意义。论文主要研究了纳微尺度孔道中扩散和反应的耦合过程，分析了由此引起的组分动态分布特征。进而揭示了不同于宏观连续描述的耦合机制。
为此，论文首先发展了分子动力学方法中的硬球-拟颗粒耦合算法，引入了典型的简单反应模型并改进了其并行算法。然后以此研究了微观受限空间内的扩散和反应过程。模拟结果表明，催化活性位点附近的组分浓度可以出现显著的非随机时空涨落，与传统连续介质模型预测的稳态分布差别显著。通过扩散效率和反应效率定量表征了该涨落与扩散和反应耦合的关系。论文进而研究了活性位点均匀分布的简单孔道中扩散和反应耦合的机制，确定了在相同孔道体积下获得最大产率的孔道结构。以上研究结果和认识也被应用于复杂孔道中扩散和反应过程的模拟研究，揭示了ZSM-5沸石催化剂中两种积碳分布模型带来的不同失活现象，解释了相关的实验现象。论文工作有望为催化剂结构的设计和优化提供有效的模拟和分析手段。
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