可将电子荷电性和自旋性从材料内部进行有机融合的自旋电子学已成为国际研究的新热点,自旋电子学的发展必将开启新的电子时代。半金属材料是自旋电子学的重要材料载体之一。在目前所发现的半金属中,高温相尖晶石结构半金属材料因居里温度高、室温自旋极化率大、制备简单等优点被认为极具应用潜力。然而,对尖晶石结构半金属材料的研究仍处于初步探索阶段。例如,它们的磁电阻仍不够大而难以满足应用要求,所发现的半金属材料仍极为有限等。因此,极有必要发现更多具有优良物理性能的尖晶石结构半金属材料,并对它们的磁电性能及其微观机制作深入探讨。本文通过基于密度泛函理论的第一性原理计算,预言了多种新高温相尖晶石结构半金属材料如ScFe₂O₄、LaFe₂O₄和LiPr₂O₄等和高自旋极化材料Fe₃F₄,并详细计算、分析了它们的半金属性、电荷分布、分子磁矩等磁电性能;然后利用配位场理论分析了这些材料磁电性能的微观机制和电子结构;最后预测了它们的应用前景。主要研究工作和成果概况如下:（1）对不同含量的非磁过渡元素（TM=Sc、Ti、V、Cr、Mn）取代Fe₃O₄中A位或B位Fe离子后所得的尖晶石化合物进行了几何结构优化,并计算了它们的自旋极化态密度和能带结构,预言了新半金属材料ScFe₂O₄、Fe2ScO4、TiFe₂O₄和CrFe₂O₄。通过计算和分析发现,ScFe₂O₄、Fe2ScO4、TiFe₂O₄和CrFe₂O₄的分子磁矩明显大于Fe₃O₄,而电阻率则可能小于Fe₃O₄。在相同外磁场中,ScFe₂O₄、Fe₂ScO₄、TiFe₂O₄和CrFe₂O₄的磁电阻可能大于Fe₃O₄,从而在自旋电子器件中更有应用前途。ScFe₂O₄、Fe₂ScO₄、TiFe₂O₄为弱铁磁性耦合化合物,CrFe₂O₄和Fe₃O₄为亚铁磁性耦合化合物。耦合差异的原因在于在配合物ML₄和ML₆中,中心离子TM与周围O配体间既有离子键作用也有共价键作用,孤立原子Sc和Ti的外层电子数少,故Sc和Ti离子与O配体的离子键比重高于Fe和Cr离子。（2）将稀土元素La和Pr取代Fe₃O₄的A位或B位Fe离子后得到尖晶石化合物（RexNM1-x）A（ReyNM2-y）BO4,其中Re=La、Pr,表示稀土元素;NM=Li、Co、Mn、Fe,表示非稀土元素。然后对它们的几何结构进行了优化,并计算了它们的自旋极化态密度和能带结构,预言了新稀土半金属材料FeLa₂O₄、CoLa₂O₄、MnLa₂O₄和LiPr₂O₄。通过计算和分析发现,FeLa₂O₄和CoLa₂O₄与Fe₃O₄类似,为ⅡB型半金属材料,而MnLa₂O₄和LiPr₂O₄与Fe₃O₄不同,为ⅡA型半金属材料。四种稀土半金属材料的A位和B位中心离子中,只有一个位置具有磁性,因此它们具有弱铁磁性耦合,可用间接交换作用模型（RKKY模型）进一步解释。这些稀土半金属材料的分子磁矩有较大的变化范围,最小为1.0μB,最大为5.0μB,从而具有比较广泛的应用前景。FeLa₂O₄、CoLa₂O₄、MnLa₂O₄的磁性主要来源于过渡金属离子,即过渡离子的3d轨道受较强的晶体场作用发生分裂,导致一种自旋子带处于费米面附近,并与O配体的2p轨道形成杂化轨道,而另一自旋子带的能量高于费米能级而形成空带。La离子没有4f电子,从而对材料的磁性几乎没有贡献。LiPr₂O₄的磁性主要来源于Pr离子。原因在于,处于晶体场中的Pr4f轨道的自旋向上子带移到费米面处,而向下子带则移到费米面之上形成空带,而且因受到外层电子的屏蔽作用,Pr4f轨道不能与其他轨道杂化而局域在离子内部。（3）将不同含量的F元素取代Fe₃O₄的O配体构成含F配体的高温相尖晶石结构材料,对它们的几何结构进行了优化,并计算了优化后材料的自旋极化态密度和能带结构,基于配位场理论分析其磁电性能的微观机制和电子结构。结果发现,F取代A位Fe离子的O配体不利于材料半金属性的出现。F取代B位Fe离子的配体时,F含量（x）对材料的半金属性及其稳定性有明显影响。x≤0.5时,材料没有半金属性。x>0.5时,材料具有半金属性,且随F配体含量的增加,费米面整体相对向高能方向移动,材料的半金属性更加稳定。主要原因在于随F配体含量增加,原胞中电子密度增大,从而导致原胞中具有更强的库仑斥力（即晶体场）,该斥力导致了自旋向下和向上子带的分离加剧。Fe₃F₄的稳定相晶格常数约为0.643 nm,分子磁矩约为10.68μB,明显高于Fe₃O₄的4.0μB。Fe₃F₄的自旋极化率比Fe₃O₄稍小,但零磁场电导率比Fe₃O₄高很多,因而更具有应用潜力。