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石墨烯特殊的二维原子结构赋予其超高的热导率,因而可将石墨烯作为导热填料以改善硅橡胶的导热性能。但是目前两个严峻问题限制了石墨烯在导热硅橡胶中的应用:一是如何低成本、可扩展地制备石墨烯;二是如何在低填料负载下大幅度提高硅橡胶导热性能。针对上述难题,本文开展了以下实验研究:采用氯化胆碱与尿素组成的低共熔溶剂辅助球磨膨胀石墨,从而低成本、可扩展地剥离出多层石墨烯（MG）。实验结果表明,制备的MG可稳定分散于DMF中,且在DMF分散液中的吸光系数为824 L·g-1·m-1。MG厚度约为11-12层,横向尺寸为2-5μm,氧化程度（氧碳质量比为0.10）、缺陷程度（ID/IG为0.08）低,具有良好的热稳定性。采用静电自组装方法制备了包覆质量比为1:10的氮化硼-多层石墨烯杂化填料（BN-MG）,通过溶液混合法制得BN-MG填充的导热硅橡胶（BN-MG/SR）。结果表明,相比相同填料负载量的MG/SR,BN-MG/SR的导热性能没有明显下降,其比重也没有明显的增加,而体积电阻率则高出三至四个数量级,且有良好的热稳定性。当填料负载量为3 wt%时,MG/SR的体积电阻率(6×1010Ω·cm)已不满足电子封装的电绝缘要求,而BN-MG/SR的体积电阻率却维持在2×1014Ω·cm。采用静电自组装方法制备了不同包覆质量比（1:2、1:1、3:1）的磁功能化的多层石墨烯（Fe3O4@MG）,通过施加外部磁场使Fe3O4@MG沿着磁场方向取向,制备了磁取向的多层石墨烯导热硅橡胶（V-Fe3O4@MG/SR）。结果显示,在相同MG负载量下（≤5wt%）,随着Fe3O4@MG包覆质量比的增加,随机取向的Fe3O4@MG导热硅橡胶（R-Fe3O4@MG/SR）的热导率逐渐降低,V-Fe3O4@MG/SR的热导率反而升高。特别是当Fe3O4@MG包覆质量比为3:1,MG负载量为5 wt%时,V-Fe3O4@MG/SR的热导率达到了0.64 W/（m·K）,比R-Fe3O4@MG/SR的热导率高191%,比均匀分散的多层石墨烯硅橡胶复合材料（MG/SR）的热导率高39%,比纯硅橡胶的热导率（0.12 W/（m·K））高433%。这一现象由V-Fe3O4@MG/SR的SEM、XRD测试得到解释:Fe3O4@MG在硅橡胶基体中沿着磁场方向取向成链状束,增加了MG与MG的直接接触,形成了良好的导热路径,从而改善了V-Fe3O4@MG/SR的导热性能。