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目前,随着人类社会的发展,能源和环境污染问题已严重影响到人们身体健康和社会经济的可持续发展,因此如何解决这一问题成为科研者重要课题之一。目前大部分的化合物是通过催化合成得到的,因此设计合成新型绿色的催化剂以及开展绿色催化体系的研究具有重要的意义。常见的均相反应催化剂以及非均相反应中的相转移催化剂虽然具有高效的催化效果,但分离和重复利用比较困难,从而增加污染和成本。据此,我们设计了一种两亲性固体催化剂,该催化剂具有回收容易,且能在油水两相稳定存在,因此在油水两相反应体系中具有很好催化效果。
石墨烯是一种由炭原子紧密堆积成的二维蜂窝状晶格的炭材料,这种结构特性使其具有优异的力电光热特性,在单分子探测、集成电路、场效应晶体管等量子器件、功能复合材料、储能、催化等领域有着广泛的应用。氧化石墨烯是石墨烯重要的一类衍生物,与石墨烯相比,由于引入大量的氧原子,结构也由疏水性变为亲水性,能够均匀的分散于水中。氧化石墨烯经还原后可得到还原石墨烯,其结构也由亲水性变为疏水性。本文根据氧化石墨烯的这一特点制备了基于氧化石墨烯的复合材料,并对这些材料的性能进行了标准,同时根据复合材料的性能对其考察了在高吸附油、粒子乳化剂以及氧化脱硫等方面的应用。主要内容如下:
1.通过改进的Hummers法制备氧化石墨烯,并利用其优异的水分散性,与间苯二酚和甲醛混合,在催化剂的条件下得到RF水凝胶,将此水凝胶冷冻干燥后并炭化即可得到石墨烯增强的碳气凝胶材料。氧化石墨烯的加入能有效的提高水凝胶的强度和降低凝胶干燥时产生的毛细压力,因而能有效地防止凝胶的孔道的塌陷以及降低体积的收缩,得到一种超轻(ρ<0.05g cm-3),高比表面积(>650m2 g-1)的炭凝胶材料,该材料具有良好的吸油效果(最高至56倍)以及两亲性,能在油水两相稳定存在并能是油水形成稳定的乳液。
2.以氧化石墨烯和有机硅为前体制备了还原石墨烯/SBA-15两亲性复合材料,并对其结构进行了表征。在考察其在Pickering乳液中的应用时发现该两亲性材料是一种很好的颗粒乳化剂,能够使油水两相快速形成O/W型乳液。深入的研究两亲性材料中石墨烯含量、油水比、颗粒乳化剂浓度对该乳液稳定性的影响。研究发现石墨烯含量增加没有出现相反转现象,形成的乳液均为油包水,随着油含量的降低以及颗粒乳化剂浓度的增加其乳液粒径减小。
3.利用还原氧化石墨烯/SBA-15两亲性复合材料优异的乳化性能,将其作为相转移催化剂载体催化两相反应,考察了其负载杂多酸在氧化脱硫中的应用。结果表明,该两相催化剂都具有高效的脱硫效果,其脱硫率达到95%以上。