【摘 要】
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近年,难降解有机污染物的控制成为水处理领域研究热点之一。基于过硫酸盐（PMS或PS）的高级氧化技术具有氧化性强、操作方便、无需外加能源等独特优势,引起研究者的广泛关注,类型丰富的非均相催化材料得到了快速的发展。其中,金属硫化物具有氧化还原性质和酸碱功能,可有效活化过硫酸盐降解有机污染物,但存在着催化活性有限、矿化效率不高及金属溶出等问题。为提升金属硫化物的催化活性和稳定性,本研究采用引入硫空位（S
【基金项目】
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国家自然科学基金青年基金（No.52100001）； 北京青年学者项目（No.024）； 北京建筑大学研究生创新项目（PG.2020045）；
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近年,难降解有机污染物的控制成为水处理领域研究热点之一。基于过硫酸盐（PMS或PS）的高级氧化技术具有氧化性强、操作方便、无需外加能源等独特优势,引起研究者的广泛关注,类型丰富的非均相催化材料得到了快速的发展。其中,金属硫化物具有氧化还原性质和酸碱功能,可有效活化过硫酸盐降解有机污染物,但存在着催化活性有限、矿化效率不高及金属溶出等问题。为提升金属硫化物的催化活性和稳定性,本研究采用引入硫空位（SVs）和构建双金属活性位点等策略对催化剂活性和稳定性进行调控和优化,系统研究了其活化PMS降解有机污染物的性能和机制。在此基础上,采用固定床实验对非均相过硫酸盐体系降解有机废水进行应用探索。本研究为钴硫化物活化PMS降解有机废水提供了新思路。主要研究结论和创新点如下:（1）研究痕量Fe3+与CoS2协同活化PMS降解有机污染物效能和机制。实验研究表明,CoS2/Fe3+/PMS体系对亚甲基蓝（MB）、双氯芬酸钠（DCF）、磺胺甲恶唑（SMX）和双酚A均表现出优良的去除效率（90%以上）和较高的矿化率（51%～88%）。机理研究表明,催化体系反应活性与痕量Fe3+、CoS2表面SVs之间的协同作用有关。单线态氧（~1O2）是主要的活性氧物种,其中PMS氧化分解主导反应历程。Fe3+的加入有利于优化SVs的分布,促进PMS氧化分解,从而产生大量~1O2。硫酸根自由基（SO4·–）、羟基自由基（·OH）的共同贡献提高了污染物的降解和矿化效率。上述研究揭示了痕量Fe3+与CoS2在活化PMS过程中的协同作用机制。（2）在上述研究基础上,进一步发展了富含SVs的CoS@Fe S-1异质催化剂活化PMS降解有机污染物的效能和机制研究。实验研究表明,CoS@Fe S-1活化PMS对SMX、DCF、MB和罗丹明B（Rh B）的去除效率达95%以上,矿化率达46%～67%。机理研究表明,异质结和SVs的协同作用有利于调节催化剂表面电子密度和降低PMS吸附能,促进CoS@Fe S-1表面SVs富集O2进一步生成~1O2。同时,SVs附近离域电子有利于Co2+还原PMS生成SO4·-/·OH。上述研究提出了SVs协同异质结活化PMS降解有机污染物的作用机制。（3）根据上述催化体系研究,开展了CoS@Fe S-1/PMS氧化体系连续流固定床反应装置降解有机废水的处理系统,试验结果表明,连续运行15 h,对SMX降解效率为77%～90%以上;连续运行11 h,对Rh B降解效率为78%～100%。上述研究初步验证了CoS@Fe S-1/PMS氧化体系有效处理实际难降解有机污染物废水的可行性。
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