【摘 要】
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燃料电池是种极具研发前景的新型发电设备,但是阴极涉及的氧还原反应（ORR）缓慢的动力学速率限制其发展。设计合成高活性、原料易得的无金属氮掺杂碳ORR催化剂是当前亟需解决的科学问题。ZIF-8由于比表面积高、金属Zn高温易挥发以及丰富的含氮量等特点成为具有潜力的无金属氮掺杂ORR电催化剂前驱体。但是,ZIF-8直接衍生的氮掺杂碳材料的活性被微孔结构和导电性差所限制,针对此科学问题,本研究以改善孔结构
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燃料电池是种极具研发前景的新型发电设备,但是阴极涉及的氧还原反应（ORR）缓慢的动力学速率限制其发展。设计合成高活性、原料易得的无金属氮掺杂碳ORR催化剂是当前亟需解决的科学问题。ZIF-8由于比表面积高、金属Zn高温易挥发以及丰富的含氮量等特点成为具有潜力的无金属氮掺杂ORR电催化剂前驱体。但是,ZIF-8直接衍生的氮掺杂碳材料的活性被微孔结构和导电性差所限制,针对此科学问题,本研究以改善孔结构和增加活性位点数目为目标对ZIF-8进行改性,来提高非金属氮掺杂多孔碳（NPC）电催化剂的ORR性能。具体研究内容如下:（1）基于对ZIF-8水解过程的调控制备NPC电催化剂。将新制备的ZIF-8添加到葡萄糖（Glu）溶液中,水热12 h得到Glu/ZIF-8,然后碳化制备NPC-1。研究发现,Glu/ZIF-8的尺寸约为ZIF-8的一半,这是因为Glu水解产生的H+使咪唑基质子化,刻蚀ZIF-8表面,进而减小Glu/ZIF-8的尺寸。与ZIF-8衍生的碳氮（CN）相比,NPC-1具有较高的比表面积,丰富的介大孔结构,较高的石墨碳、吡啶氮和石墨氮含量。NPC-1的起始电位Eo为0.99 V,半波电位E1/2是0.88 V,极限电流JL为5.43 mA cm-2,其活性远高于CN接近于商业的Pt/C,NPC-1也具有较好的抗甲醇毒性以及稳定性。说明Glu的引入对NPC-1结构的改变能提高ORR活性。该工作合成方法简单,所用试剂环保,为制备高性能的无金属催化剂提供一种新的思路。（2）基于配体配位竞争思路制备Zn-MOF-74/ZIF-8,碳化合成NPC电催化剂。将配体2,5-二羟基对苯二甲酸（DHTP）加入ZIF-8中得到复合材料Zn-MOF-74/ZIF-8。研究表明,该复合材料同时具备Zn-MOF-74和ZIF-8两种MOFs的晶型结构,说明DHTP与ZIF-8的配体2-甲基咪唑存在配位竞争关系,能实现ZIF-8到Zn-MOF-74的部分转化。与Zn-MOF-74和ZIF-8的碳化产物相比,NPC-2具有较高的石墨碳、介大孔含量以及丰富的吡啶氮和石墨氮,这些特点都有利于提高NPC 的 ORR 活性。NPC-2 的 Eo=0.99 V,E1/2=0.87 V,JL=4.94 mA cm-2,接近于商业Pt/C,远大于ZIF-8衍生的CN和Zn-MOF-74衍生的多孔碳（PC）,NPC-2也具有较好的抗甲醇毒性和耐久性。NPC-2之所以具有较好的ORR活性主要是因为其既具有CN的微孔结构又具有PC的介大孔结构。本工作为制备复合类型的MOFs提供了一个新的研究思路,对非金属ORR催化剂的研究也具有启迪思路。
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