乙酸甲酯加氢制乙醇Cu-ZnO催化剂的研究

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乙醇作为一种新型清洁可替代能源,能缓解日益严重的石油危机,以及顺应环保的世界潮流,近来受到了广泛的关注。根据我国目前贫油富煤少气的能源现状,开发煤制乙醇技术对维护我国能源安全、实现能源结构的多元化具有重要的意义。作为众多煤制醇技术路线之一,由煤气化产生的合成气与二甲醚(DME)羰化制乙酸甲酯(MA)再加氢得到乙醇的工艺路线,因其较好的原子经济性以及环境友好的特点,具有良好的工业化前景。目前Cu-ZnO催化剂是MA加氢制乙醇反应的主要催化剂,且展现出较高的催化活性和稳定性。但如何通过增加铜锌物种的分散度来进一步提高活性仍然具有很强的挑战性。此外,在MA加氢反应体系中,对于Cu和ZnO物种作用关系的讨论尚不充分。基于以上研究现状,本文提出了利用水解沉淀法制备CuZn-SiO2高性能催化剂的合成工艺,实现了铜锌物种的高度分散,并探讨了Cu和ZnO物种的作用机制。此外,本文还利用共晶化法制备了Cu-ZnO纳米花催化剂进一步提高了催化活性,为高活性Cu/ZnO催化剂设计提供了新的思路。采用水解沉淀法制备了CuZn-SiO2双金属催化剂,对比Cu-SiO2催化剂,发现ZnO的加入使铜物种的分散度显著提高,这归因于催化剂制备时铜锌硅物种的拟均相反应过程促进了铜锌之间更好的相互作用。此外,在铜锌物种总负载量为30wt.%、铜锌摩尔比为9:1时催化剂达到最高性能,且是业已报道的Cu-ZnO的催化剂活性的1.3倍。该成果为高分散双金属催化剂的设计提供了新思路。通过对CuZn-SiO2催化剂中Cu/ZnO比例的调控,发现ZnO的加入阻碍了催化剂的层状硅酸铜结构的形成,同时也促进了更多的Cu-ZnOx物种的产生,这两个因素的共同作用使催化剂表面铜物种价态分布发生了改变。通过将催化活性TOF+(Cu)和Zn/Cu比例关联,发现二者呈现很好的线性关系,进一步证明了ZnO的加入与Cu形成的强相互作用所产生的Cu+活性物种具有更高的催化活性。采用共晶化法制备了Cu-ZnO纳米花非硅负载催化剂,与蒸氨法制备的Cu-ZnO纳米花催化剂和共沉淀法制备的Cu-ZnO催化剂相比,表现出更好的活性。共晶化法制备Cu-ZnO催化剂特有的水热压力条件,在促进了Cu物种高度分散的同时,更有利于实现了Cu与ZnO物种间较强的相互作用,从而使得还原后的催化剂具有适宜的Cu0/Cu+比例,两者之间的协同催化效应提高了催化剂的催化活性。
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