改性生物炭对莠去津和烟嘧磺隆的吸附机理及环境行为影响研究

来源 :中国农业科学院 | 被引量 : 3次 | 上传用户:hsmwdevil
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本论文选取农业废弃物花生壳作为生物炭原料,分别制备了不同热解温度下的花生壳生物炭以及蒙脱土-花生壳复合生物炭和磷酸改性花生壳生物炭材料,结合表征手段,系统研究了生物炭材料对莠去津和烟嘧磺隆的吸附效果、影响因素和机理,探究了蒙脱土复合生物炭和磷酸改性生物炭对莠去津和烟嘧磺隆在土壤中消解的影响,考察了磷酸改性生物炭修复土壤中莠去津污染的同时对细菌群落结构的影响。通过以上研究为生物炭及其复合材料在农药污染阻控及修复方面提供科学的理论依据和技术方法,主要结果如下:1.制备了不同热解温度(300℃、450℃和600℃)和不同除灰处理(未除灰、水洗、酸洗)的9种花生壳生物炭。随着热解温度的升高,生物炭比表面积增大,芳香性增强,极性降低。生物炭对莠去津和烟嘧磺隆的吸附是疏水性分配作用、孔隙填充作用、氢键、电子供体-受体作用等多种机制共同作用的结果,各部分的作用大小取决于生物炭的炭化程度和农药的初始浓度。酸洗比水洗除灰效果好,灰分可以通过特定的相互作用与莠去津和烟嘧磺隆结合,但高温生物炭的灰分会影响吸附。2.制备了蒙脱土-花生壳复合生物炭(MMT/BC),与生物炭(BC)相比,MMT/BC的孔容和孔径增大,比表面积减小,芳香性减弱。MMT/BC对莠去津和烟嘧磺隆的吸附能力高于BC,约是BC的3倍。两种生物炭对莠去津和烟嘧磺隆的共同作用机制包括疏水性分配作用、孔隙填充、氢键、p/π-π电子供体-受体作用、静电作用。对于MMT/BC,蒙脱土的表面吸附和层间相互作用在莠去津和烟嘧磺隆的吸附中占主导地位。3.制备了磷酸改性花生壳生物炭(H3PO4-BC),其具有更大的比表面积、孔容和更多的微孔结构,更丰富的官能团、更强的芳香性和更好的热稳定性。吸附实验结果表明BC和H3PO4-BC对莠去津和烟嘧磺隆的吸附是疏水性分配作用、孔隙填充、氢键、p/π-π电子供体-受体作用、静电作用等多种机制共同作用的结果。H3PO4-BC对莠去津和烟嘧磺隆的吸附能力与BC相比高出两个数量级,是由于H3PO4-BC更大的表面积、更多的孔结构、含氧基团和芳香结构提供了更多的吸附位点、氢键供体,增大了供体-受体作用。4.研究了莠去津和烟嘧磺隆在土壤及MMT/BC-土壤、H3PO4-BC-土壤混合体系中的消解规律,结果表明MMT/BC和H3PO4-BC的强吸附作用抑制了莠去津在土壤中的消解,但加速了烟嘧磺隆的消解,MMT/BC促进了烟嘧磺隆在土壤中的化学降解,而H3PO4-BC主要通过刺激微生物的活性加速了烟嘧磺隆的微生物降解。5.采用室内土壤培养的方式,运用Illumina MiSeq高通量测序技术研究了三种处理方式对土壤细菌多样性和群落结构的影响。分析结果表明莠去津处理会降低土壤细菌群落多样性,H3PO4-BC的添加可在一定程度上缓解该抑制。与空白对照相比,莠去津处理和H3PO4-BC对莠去津的修复处理均会对土壤门水平的细菌有影响,但在实验结束前基本恢复。LefSe结果表明,经过莠去津处理后的土壤中具有莠去津降解能力的Sphingomonas和Nocardioides显著增加,H3PO4-BC修复处理后细菌物种数增加,除了具有降解莠去津功能的Sphingomonas和Nocardioides外,还增加了高效溶磷细菌Bacillus,可将土壤中固定态磷转化为供植物吸收的游离态磷。
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